авторефераты диссертаций БЕСПЛАТНАЯ РОССИЙСКАЯ БИБЛИОТЕКА - WWW.DISLIB.RU

АВТОРЕФЕРАТЫ, ДИССЕРТАЦИИ, МОНОГРАФИИ, НАУЧНЫЕ СТАТЬИ, КНИГИ

 
<< ГЛАВНАЯ
АГРОИНЖЕНЕРИЯ
АСТРОНОМИЯ
БЕЗОПАСНОСТЬ
БИОЛОГИЯ
ЗЕМЛЯ
ИНФОРМАТИКА
ИСКУССТВОВЕДЕНИЕ
ИСТОРИЯ
КУЛЬТУРОЛОГИЯ
МАШИНОСТРОЕНИЕ
МЕДИЦИНА
МЕТАЛЛУРГИЯ
МЕХАНИКА
ПЕДАГОГИКА
ПОЛИТИКА
ПРИБОРОСТРОЕНИЕ
ПРОДОВОЛЬСТВИЕ
ПСИХОЛОГИЯ
РАДИОТЕХНИКА
СЕЛЬСКОЕ ХОЗЯЙСТВО
СОЦИОЛОГИЯ
СТРОИТЕЛЬСТВО
ТЕХНИЧЕСКИЕ НАУКИ
ТРАНСПОРТ
ФАРМАЦЕВТИКА
ФИЗИКА
ФИЗИОЛОГИЯ
ФИЛОЛОГИЯ
ФИЛОСОФИЯ
ХИМИЯ
ЭКОНОМИКА
ЭЛЕКТРОТЕХНИКА
ЭНЕРГЕТИКА
ЮРИСПРУДЕНЦИЯ
ЯЗЫКОЗНАНИЕ
РАЗНОЕ
КОНТАКТЫ

Pages:   || 2 |

Межионное обменное взаимодействие в системах ceal3 и (ce,pr)ni: нейтронные исследования

-- [ Страница 1 ] --

РОССИЙСКИЙ НАУЧНЫЙ ЦЕНТР «КУРЧАТОВСКИЙ ИНСТИТУТ»

На правах рукописи

УДК 538.915

Тиден Николай Николаевич

Межионное обменное взаимодействие в системАХ CeAl3 и (Ce,Pr)Ni: нейтронные исследования

01.04.07 – Физика конденсированного состояния

А в т о р е ф е р а т

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Москва – 2008

Работа выполнена в Российском Научном Центре

«Курчатовский Институт»

Научный руководитель:

кандидат физико-математических наук,

В.Н. Лазуков

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук,

А.П. Менушенков

кандидат физико-математических наук,

В.Г. Орлов

Ведущая организация:

Петербургский Институт Ядерной Физики (Гатчина)

Защита состоится 2008 года на заседании Специализированного Совета при РНЦ «Курчатовский Институт» (123182, Москва, пл.Курчатова 1, т. (499) 196 9251)

Ученый секретарь

Специализированного Совета,

к.ф.-м.н. А.В. Мерзляков

Общая характеристика работы

Актуальность темы

Сильнокоррелированные электронные системы (СКЭС) на основе редкоземельных (РЗ) элементов привлекают к себе пристальный интерес в силу нескольких причин. Это и возможности их технического применения, и разнообразие физических вопросов, возникающих при рассмотрении специфических магнитных, термодинамических и транспортных свойств данного рода систем. Особые физические свойства СКЭС на основе РЗ элементов обусловлены значительным взаимодействием 4f-электронной оболочки и электронов проводимости. В результате возникают два конкурирующих взаимодействия – гибридизация (смешивание волновых функций локализованных 4f-электронных оболочек и зонных электронов) и косвенное обменное взаимодействие РККИ. Кроме этих взаимодействий присутствует еще и взаимодействие 4f-оболочки с внешним окружением Р3 ионов - с кристаллическим электрическим полем (КЭП). В настоящее время среди РЗ СКЭС выделяют несколько классов со своими специфическими физическими свойствами, определяемыми различными взаимодействиями.

Первый класс – так называемые "нормальные" соединения на основе РЗ ионов. В них хорошая пространственная локализация 4f-электронов и слабая гибридизация приводят к появлению локального магнитного момента. Квантовое число J оказывается хорошо определенным. Взаймодействие 4f оболочки с внешним окружением Р3 ионов - с кристаллическим электрическим полем (КЭП) - вызывает относительно слабое расщепление основного 4f мультиплета, соответствующего определенному значению полного момента J. Если в результате этого расщепления основное состояние системы оказывается синглетным, то такая система остается парамагнитной вплоть до самых низких температур. Однако, известны системы с синглетным основным состоянием, в которых наблюдается магнитное упорядочение. Это, как предполагают, связано со специфическим проявлением межионного обменного взаимодействия, известным как наведенный магнетизм. Таким образом, энергии и волновые функции уровней расщепленного мультиплета, зависящие от типа РЗ иона, симметрии КЭП, величины КЭП и обменного взаимодействия по существу определяют низкотемпературные свойства соединений данного класса на основе Р3 элементов. В частности, в спектрах магнитных возбуждений наблюдаются узкие переходы между состояниями в КЭП.



Второй класс соединений – промежуточновалентные (ПВ) системы. В этом классе существенная гибридизация приводит к нецелочисленной заселенности 4f-оболочки. В экспериментах, изучающих макроскопические свойства, такие как теплоемкость и восприимчивость, аномальность этих систем проявляется при температурах ниже некоторой характерной температуры, порядка Т0~100 К. Ниже этой температуры наблюдается, так называемое, подавление локального магнитного момента. Более детальное рассмотрение таких систем при низких температурах показывает, что возникает парамагнитное состояние с очень высокими значениями величины паулевской восприимчивости. Одновременно с этим, коэффициент перед линейным членом в температурной зависимости теплоемкости (коэффициент Зоммерфельда) оказывается в ~100 раз больше по сравнению с обычными металлами. Это свидетельствует о формировании высокой плотности состояний вблизи уровня Ферми при низких температурах. В спектрах магнитного рассеяния нейтронов для ПВ систем обычно наблюдается лишь широкое квазиупругое рассеяние (в некоторых системах формируется немагнитное основное состояние, и тогда квазиупругое рассеяние отсутствует), соответствующее спиновым флуктуациям и неупругий пик, природа которого на сегодняшний день остается предметом дискуссий. Доминирующим взаимодействием для данного класса рассматривается гибридизация, а влиянием межионного обменного взаимодействия и взаимодействия с КЭП в формировании низкотемпературного основного состояния для ПВ систем обычно пренебрегают. Однако экспериментальные и теоретические указания на возможное влияние межионного обменного взаимодействия существуют.

Третий класс соединений – тяжелофермионные (ТФ) системы - находится в промежутке между первыми двумя. Для систем этого класса характерна практически целочисленная валентность, в этом он близок к нормальным РЗ СКЭС. С другой стороны, системы остаются немагнитными до самых низких температур, что близко для ПВ систем. Коэффициент Зоммерфельда в температурной зависимости теплоемкости оказывается больше по сравнению с обычными металлами уже в ~1000 раз, а характерная температура становится Т0~10 К. В спектре магнитных возбуждений, с одной стороны, наблюдаются эффекты КЭП, с другой стороны, ширина переходов заметно больше, чем для "нормальных" РЗ соединений. Т.е., этот класс систем имеет часть признаков первых двух классов. Соответственно, можно предположить присутствие сразу нескольких взаимодействий - гибридизации, обменного межионное взаимодействия, взаимодействия с КЭП.

Во всех рассмотренных классах РЗ СКЭС существуют необычные явления, которые в той или иной мере могут быть связаны с межионным обменным взаимодействием. Поэтому была сформулирована следующая цель экспериментальных исследований.

Целью работы являлось экспериментальное исследование влияния межионного обменного взаимодействия на условия формирования основного состояния в характерных классах редкоземельных СКЭС - с хорошо локализованным магнитным моментом и синглетным основным состоянием, ТФ и промежуточновалентных системах.

Для выполнения поставленной цели необходимо было решить следующие основные задачи:

  • Исследовать спектры магнитных возбуждений и магнитных дисперсионных кривых в широком интервале температур переданных импульсов и энергий выбранных репрезентативных систем.
  • Детально исследовать процесс формирования основного состояния в ТФ системе CeAl3 и, в частности, определить степень влияния межионного обменного взаимодействия и гибридизации;
  • Определить роль обменного взаимодействия и гибридизации в формировании спектрального магнитного отклика ПВ соединения со спиновой щелью CeNi; установить связь между формированием щели и величиной валентности и параметрами структуры;
  • Детально изучить механизм магнитного упорядочения в PrNi, т.е. определить все возможные переходы с ненулевыми матричным элементами в КЭП, выявить ответственное за магнитный фазовый переход возбуждение и определить энергетический масштаб обменного взаимодействия. Определить влияние межионного обменного взаимодействия и гибридизации при замещении ионов Pr на немагнитные ионы La или ПВ ионы Ce на механизм магнитного фазового перехода.
  • Провести сравнительный анализ исследованных систем с точки зрения определения условий формирования основных состояний в соединениях с различной степенью стабильности 4f электронной оболочки;

Научная новизна и практическая ценность работы

Впервые экспериментально установлено, что в ТФ системе CeAl3 возможно существование ближних межионных корреляций ферромагнитного типа, связанных с формированием ТФ состояния при температурах определяемых масштабом расщепления в кристаллическом поле.

Показано, что в ПВ системе со спиновой щелью CeNi механизм формирования щели определяется кооперативным состоянием в редкоземельной подрешетке. Оно разрушается за счет тепловых флуктуаций при повышении температуры, а в низкотемпературной области - при введении немагнитных дефектов в РЗ подрешетку или при изменении степени f-d гибридизации и соответствующей модификации валентного состояния.

Установлено, что в системе PrNi ответственным за магнитное упорядочение является "нижнее" по энергии возбуждение КЭП из синглетного основного состояния, и реализуется так называемый, механизм наведенного магнетизма.

Показано, что существенное разбавление системы PrNi ионами Ce (замещение 75% ионов Pr на Ce) не приводит, в отличие от системы Pr0.25La0.25Ni, к подавлению магнитного упорядочения ионов Pr, хотя система CeNi немагнитная. Экспериментально установлено, что в системе Pr0.25Ce0.75Ni энергия первого возбужденного уровня КЭП иона Pr3+ заметно уменьшается по сравнению с энергией первого возбужденного уровня в системах PrNi и Pr0.07La0.93Ni. Показано, что при замещении ионов Pr нестабильно-валентными ионами Ce происходит изменение механизма магнитного упорядочения.

Таким образом, экспериментально показано, что формирование физических свойств в редкоземельных сильнокоррелированных системах происходит под влиянием обменного взаимодействия, а также его балансом с другими взаимодействиями (гибридизация, взаимодействие с КЭП) с близкими по масштабу энергиями.

Полученные в диссертационной работе экспериментальные результаты важны для развития представлений о масштабах различных взаимодействий в РЗ СКЭС, выявления взаимосвязи между спектральными характеристиками ПВ и ТФ соединений и их физическими свойствами. Проведенные исследования открывают возможность для создания новых теоретических представлений о природе систем с ПВ или ТФ основным состоянием, а также для создания новых материалов с заданными свойствами.

Личный вклад автора

Автором выполнены основные эксперименты методом неупругого рассеяния нейтронов по изучению спектров магнитных возбуждений систем тяжелофермионного соединения CeAl3, промежуточновалентного – CeNi и со стабильной 4f-оболочкой PrNi. Проанализированы экспериментальные результаты для получения достоверных спектров магнитных возбуждений систем на основе CeAl3, CeNi и PrNi. Выполнены основные расчеты, позволяющие связать специфику магнитного фазового перехода в системе PrNi с концепцией наведенного магнетизм. Сформулированы выводы и сделано заключение о влиянии межионного обменного взаимодействия на формирование физических свойств в редкоземельных сильнокоррелированных системах. В части усовершенствования методики было разработано программное обеспечение, необходимое для первичной обработки экспериментальных данных по неупругому магнитному рассеянию нейтронов.

Достоверность результатов и обоснованность выводов диссертации обеспечены высоким качеством экспериментального материала, использованием различных методик при исследовании наблюдаемых явлений. Результаты и выводы согласуются с известными фактами и наблюдениями, выполненными другими методами в других исследовательских группах.

Апробация работы

Результаты работы докладывались на научных конференциях РНЦ «Курчатовский институт» (ИСФТТ, Москва 2002-2007); 3, 4 и 5-й национальных конференциях по применению рентгеновского, синхротронного излучений, нейтронов и электронов для исследования материалов (Москва, 2001, 2003, 2005); XVII и XIX совещаниях по использованию рассеяния нейтронов в исследованиях конденсированного состояния (Гатчина, 2002; Обнинск 2006); 4 европейской конференции по рассеянию нейтронов (Лунд, Швеция, 2007); международной конференции по сильнокоррелированным электронным системам (Вена, Австрия, 2005), международной конференции по магнетизму (Рим, Италия 2003); международной конференции по рассеянию нейтронов (Мюнхен, Германия, 2001).





По результатам диссертации опубликовано 9 статей в рецензируемых журналах, список которых приведен ниже.

Структура диссертации

Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, приложения и списка литературы. Работа изложена на 138 стр., содержит 56 рисунков и 126 ссылок.

Краткое содержание работы

Во введении обосновывается актуальность темы исследования, сформулированы основные цели и задачи работы, а также сформулированы результаты, выносимые автором на защиту.

В первой главе приведен краткий обзор современных представлений о явлении валентной нестабильности в РЗ СКЭС. Рассматривается их общая классификация, наиболее характерные взаимодействия, а также основные теоретические подходы к описанию физических свойств этих систем.

Обосновывается выбор объектов исследований: PrNi – система с синглетным немагнитным основным состоянием, которая, тем не менее, магнитно упорядочивается при достаточно высокой температуре; ПВ металлическое соединение со спиновой щелью CeNi; классическое ТФ соединение CeAl3. Рассматриваются их известные физические свойства и формулируются конкретные задачи, которые необходимо было решить для каждого из выбранных соединений.

Обсуждаются основные преимущества и возможности метода неупругого рассеяния нейтронов, который использовался в данной работе в качестве основного метода исследования свойств РЗ СКЭС на микроскопическом уровне.

Во второй главе описываются методы изготовления и аттестации образцов, методика проведения экспериментов по неупругому рассеянию нейтронов и их количественной обработки. Приводится описание спектрометров по времени пролета HET (RAL, Великобритания) и FOCUS (PSI, Швейцария), а также трехосного спектрометра TASP(PSI, Швейцария). Это нейтронные спектрометры, которые использовались для получения информации о структуре спектра возбуждений 4f-оболочки и основного состояния. Дано детальное описание техники по времени пролета, составляющих фона, первичной обработки получаемых спектров, разделения магнитных и фононных компонент спектров рассеяния. Приведены методические и расчетные аспекты проведенных нейтронных исследований. Кроме того, в данной главе описаны выполненные измерений параметров структуры методом нейтронной дифракции и значений валентности методом спектроскопии вблизи LIII-края поглощения.

Третья глава посвящена основным экспериментальным результатам и предварительному анализу полученной информации. В первой части главы, изучаются особенности формирования основного состояния ТФ системы CeAl3. Измерения проводились на поликристаллических образцах CeAl3, Ce0.9Y0.1Al3 и Ce0.9La0.1Al3 в широком интервале температур и переданных импульсов. Полученная зависимость интенсивности квазиупругого магнитного рассеяния нейтронов (КУМРН) от переданного импульса представлена на рис.1. Обнаружено, что зависимости интенсивности КУМРН от переданного импульса для всех исследовавшихся соединений существенно отличаются от одноионного форм-фактора, а в области переданных импульсов более 0.7 1 в пределах погрешности совпадают между собой. Из исследований температурной зависимости спектрального магнитного отклика CeAl3 определено, что отклонения от одноионной зависимости интенсивности квазиупругого магнитного рассеяния нейтронов начинают формироваться на масштабах температур сравнимых с энергией расщепления в КЭП. Кроме этого, обнаружена взаимосвязь изменений интенсивностей неупругой и квазиупругой составляющих спектра магнитных возбуждений, а также, увеличение энергии неупругого перехода по мере уменьшения температуры.

Во второй части третьей главы представлены результаты измерений спектров неупругого рассеяния нейтронов, параметров структуры и валентности ПВ систем на основе CeNi. Исследования проводились на образцах CeNi и с частичным замещением Ce на La (Ce0.85La0.15Ni), а также Ni на Cu (CeNi0.9Cu0.1). Частичное замещение ионов Ce на La позволило определить влияние регулярности в РЗ подрешетки на особенности физических свойств. А частичное замещение Ni на Cu (CeNi0.9Cu0.1) позволило проследить влияние гибридизации. Нейтронные измерения проводились на поликристаллических образцах CeNi и CeNi0.9Cu0.1 в широком энергетическом и температурных интервалах. На рис.2. показано сравнение спектров магнитного рассеяния соединений CeNi, CeNi0.9Cu0.1 и данных для Ce0.85La0.15Ni из работы [i] при температурах 200 и 12 К. При высоких температурах (200 К) спектры магнитного рассеяния CeNi и Ce0.85La0.15Ni выглядят практически идентично – только широкое квазипругое рассеяние, а вот спектр CeNi0.9Cu0.1 заметно отличается – в нем отчетливо наблюдается неупругая компонента при E~20 мэВ. При температуре 12 К наблюдается существенное различие спектров магнитного рассеяния всех трех соединений. Из сравнения спектров CeNi и Ce0.85La0.15Ni видно, что даже небольшое замещение ионов Ce на немагнитные ионы La приводит к разрушению когерентного режима (исчезает щель, тонкая структура не прослеживается, возникает квазиупругое магнитное рассеяние). При замещении ионов Ni на Cu происходит переход ионов Ce в состояние с целочисленной валентностью. В последнем случае, квазиупругое рассеяние имеет большую интенсивность (в сравнении с Ce0.85La0.15Ni), а неупругий пик сдвинут в сторону меньших энергий и его ширина значительно меньше (по сравнению с CeNi). Таким образом, экспериментально удалось показать, что коллективный характер низкотемпературного основного состояния системы CeNi разрушается введением немагнитных дефектов в РЗ подрешетку или при изменении валентного состояния вследствие модификации f-d гибридизации. Одновременно с этим, из измерений температурной эволюции спектров магнитных возбуждений CeNi, был определен энергетический масштаб (~100 K), при котором низотемпературное коллективное основное состояние разрушается за счет тепловых флуктуаций. Измерения параметров структуры и величины валентности иона Ce в соединениях CeNi и Ce0.85La0.15Ni показали, что при температурах ~ 100 К в системе CeNi происходит перестройка межионных расстояний как Ce-Ni так и Ce-Ce и изменяется ход наклона температурной зависимости валентности Ce. Таким образом, была продемонстрирована связь между формированием коллективного состояния, перестройкой локального окружения РЗ иона и изменениями в температурной зависимости величины валентности ионов Ce.



Pages:   || 2 |
 

Похожие работы:










 
© 2013 www.dislib.ru - «Авторефераты диссертаций - бесплатно»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.