авторефераты диссертаций БЕСПЛАТНАЯ РОССИЙСКАЯ БИБЛИОТЕКА - WWW.DISLIB.RU

АВТОРЕФЕРАТЫ, ДИССЕРТАЦИИ, МОНОГРАФИИ, НАУЧНЫЕ СТАТЬИ, КНИГИ

 
<< ГЛАВНАЯ
АГРОИНЖЕНЕРИЯ
АСТРОНОМИЯ
БЕЗОПАСНОСТЬ
БИОЛОГИЯ
ЗЕМЛЯ
ИНФОРМАТИКА
ИСКУССТВОВЕДЕНИЕ
ИСТОРИЯ
КУЛЬТУРОЛОГИЯ
МАШИНОСТРОЕНИЕ
МЕДИЦИНА
МЕТАЛЛУРГИЯ
МЕХАНИКА
ПЕДАГОГИКА
ПОЛИТИКА
ПРИБОРОСТРОЕНИЕ
ПРОДОВОЛЬСТВИЕ
ПСИХОЛОГИЯ
РАДИОТЕХНИКА
СЕЛЬСКОЕ ХОЗЯЙСТВО
СОЦИОЛОГИЯ
СТРОИТЕЛЬСТВО
ТЕХНИЧЕСКИЕ НАУКИ
ТРАНСПОРТ
ФАРМАЦЕВТИКА
ФИЗИКА
ФИЗИОЛОГИЯ
ФИЛОЛОГИЯ
ФИЛОСОФИЯ
ХИМИЯ
ЭКОНОМИКА
ЭЛЕКТРОТЕХНИКА
ЭНЕРГЕТИКА
ЮРИСПРУДЕНЦИЯ
ЯЗЫКОЗНАНИЕ
РАЗНОЕ
КОНТАКТЫ

Pages:   || 2 | 3 | 4 |

Компьютерная и математическая модель ядерного спинового эха

-- [ Страница 1 ] --

На правах рукописи

Шлыков Максим Павлович

Компьютерная и математическая модель

ядерного спиновОго эха

01.04.02 – теоретическая физика

Автореферат

диссертации на соискание учёной степени

кандидата физико-математических наук

Москва

2009

Работа выполнена в Российском научном центре «Курчатовский Институт»

Научный руководитель: кандидат физико-математических наук,

Орлов Валерий Георгиевич

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук,

Доброхотов Сергей Юрьевич

доктор физико-математических наук,

Якубовский Андрей Юрьевич

Ведущая организация: Московский физико-технический

институт (государственный

университет)

Защита состоится: 24 июня 2009 г. в 17 ч. 00 мин. на заседании диссертационного совета Д 520.009.03 при РНЦ «Курчатовский институт»,

123182 г. Москва, пл. Академика Курчатова, 1.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке РНЦ «Курчатовский институт».

Автореферат разослан «_____» мая 2009 г.

Ученый секретарь

диссертационного совета

доктор физико-математических наук А.Л. Барабанов

Общая характеристика работы

Актуальность работы. Импульсное возбуждение ядерного магнитного резонанса (ЯМР) и ядерного квадрупольного резонанса (ЯКР) широко используется в физике как для изучения внутренних электрических и магнитных полей в кристаллах, так и при исследовании неравновесных состояний ядерных спинов (релаксационных процессов) [1, 2]. Явление спинового эха позволяет наиболее удобно и точно производить измерения времён релаксации, исследовать структуру кристаллов, на явлении спинового эха основана работа современных томографов, ЯКР и ЯМР спектрографов. Огромную роль явление спинового эха играет в физических моделях твёрдотельных квантовых компьютеров.

Особое значение при изучении локальных магнитных и электрических полей в кристаллах имеет анализ экспериментальной картины квадрупольного спинового эха в магнитном поле. Если изменять интервал времени между радиочастотными импульсами, то амплитуда спинового эха при наличии постоянного внешнего или локального магнитного поля испытывает “медленные биения”, частота которых определяется зееман-расщеплением в стационарных экспериментах. Основные модели расчёта огибающей амплитуды спинового эха середины 50-x годов, разработанные Блумом, Ханом и Герцогом, а также Дасом и Сахой [3, 4] и положенные в основу работы большинства ЯКР и ЯМР спектрометров обладают рядом приближений. В частности, было выявлено, что результирующие формулы для интенсивности спинового эха, приведенные в этих моделях, справедливы при выполнении неравенства 1tw<<1, где 1=Hrf, - гиромагнитное отношение, Hrf - амплитуда радиочастотного поля, tw – длительность радиочастотного импульса. В то время как в ЯКР спектрометрах заметный сигнал наблюдается лишь при условии 1tw~1. Тем самым, вплоть до настоящего времени не был выполнен детальный анализ области применимости этих формул и не сформулирована математически корректная процедура моделирования процесса квадрупольного спинового эха, которая позволяла бы извлекать информацию о физических свойствах вещества – величину и ориентацию локального магнитного поля – на основании сравнения экспериментальных данных с результатами модельных расчетов. Актуальность разработки численной модели продиктована необходимостью не только качественно, но и количественно интерпретировать экспериментальные данные по квадрупольному спиновому эху, разработать универсальную схему, применимую при вычислении амплитуды спинового эха в случае целого и полуцелого спина ядра, сильного и слабого радиочастотного поля и учитывающую эффекты релаксации. Например, при анализе спектров ЯКР на ядрах 209Bi установлена уникально высокая чувствительность электронных характеристик к воздействию слабых внешних магнитных полей [5, 6, 7, 8], указываю­щая на сильную взаимосвязь магнитной и электронной под­систем соединений. Это говорит о принципиальной возможности изменять функциональные свойства соответ­ствующих материалов, воздействуя на них слабыми магнит­ными полями. Сравнение экспериментальной кривой огибающей амплитуды спинового эха и рассчитанной численно на ЭВМ дало бы возможность определить величину и направление локального магнитного поля, ориентацию градиента электрического поля в этих соединениях.



Кроме того, поскольку у некоторых ядер маленький квадрупольный момент (например, у ядра азота по сравнению с ядром висмута), частоты квадрупольного резонанса и интенсивности сигналов спинового эха малы и особую актуальность приобретает задача разработки ЯКР спектрометров, более эффективных по сравнению с существующими. Актуальность задачи измерения и анализа огибающей амплитуды ядерного квадрупольного спинового эха в соединениях азота обусловлена необходимостью разработки эффективных средств контроля и безопасности на транспорте. Решение задачи о расчёте амплитуды спинового эха в случае малых частот основного стационарного гамильтониана, определяющего систему уровней ядерного спина, и сильного радиочастотного поля требует усовершенствование существующих аналитических моделей для описания квантовых систем с периодически зависящим от времени гамильтонианом [9, 10, 11]. Большинство таких моделей обладают значительной громоздкостью и ограниченной применимостью результирующих формул в области близкой к резонансу.

Цель работы. Первой целью работы было создание компьютерной модели спинового эха, применимой для моделирования амплитуды спинового эха и извлечения информации о ранее неизвестных физических свойствах вещества – величины и ориентации локального магнитного поля, направления градиента кристаллического электрического поля в образце. Второй целью являлся анализ условий формирования спинового эха, усовершенствование аналитических моделей, применяемых для описания динамики ядерного спина. Для выполнения поставленных целей необходимо было решить следующие основные задачи:

  • Проанализировать область применимости формул моделей ядерного квадрупольного спинового эха, предложенных ранее Блумом, Ханом и Герцогом, а также Дасом и Саха.
  • Разработать компьютерную модель, в которой уравнение для оператора эволюции (уравнение типа Шредингера) решается численно без применения упрощающих приближений, используемых в моделях Блума-Хана-Герцога и Даса-Саха. Данная модель должна адекватно описывать эксперименты по измерению временной зависимости амплитуды спинового эха, в том числе такое сложное явление как “биение” на огибающей амплитуды спинового эха, которое возникает при наличии локального или внешнего магнитного поля.
  • Создать математический аппарат, позволяющий аналитически исследовать зависимость амплитуды спинового эха от параметров, определяющих процесс его формирования.
  • Учесть релаксацию ядерного спина при расчёте амплитуды спинового эха. Дополнить метод матрицы плотности стохастическими моделями описания релаксационных явлений.

Научная новизна. Впервые разработан комплекс программ, позволяющий не только качественно, но и количественно интерпретировать экспериментальные данные по квадрупольному спиновому эху, моделировать временную зависимость амплитуды спинового эха.

В рамках метода матрицы плотности, используемого для моделирования ядерного квадрупольного спинового эха, был предложен подход, основанный на теореме Флоке-Ляпунова, к решению систем дифференциальных уравнений, описывающих временную зависимость оператора эволюции. Отличительной особенностью разработанного метода по сравнению с ранее разработанными схемами [9, 10, 11], использующими теорему Флоке-Ляпунова, является его простота использования и применимость в области близкой к резонансу, в случае, когда уровни спина ядра, определяемые основным стационарным гамильтонианом, не являются эквидистантными. С помощью полученного метода было объяснено явление множественного спинового эха: моделирование амплитуды спинового эха для двухимпульсной методики измерения ЯКР в соединениях азота 14N с ядерным спином I = 1 предсказывает возможность обнаружения множественных сигналов индукции вблизи “классических” сигналов индукции после первого и второго импульсов и сигнала спинового эха в случае сильного радиочастотного поля. В результате произведённых аналитических расчётов было показано существование двух режимов поведения ядерного спина в радиочастотном поле. В случае слабого радиочастотного поля (частота 1=Hrf мала по сравнению с характерной частотой перехода между уровнями основного стационарного гамильтониана) установлена возможность разделения поведения ядерного спина на быстрые (с частотой, определяемой переходами между уровнями основного гамильтониана) и медленные (обусловленные поворотом спина вокруг направления радиочастотного поля на угол 1tw) движения. В случае сильного радиочастотного поля такое разделение невозможно, амплитуда спинового эха становится сложной функцией резонансной частоты, определяемой уровнями основного гамильтониана.

Было показано, что формулы Даса и Саха, применяемые при расчётах сигнала спинового эха в современных спектрометрах, являются справедливыми в нулевом приближении по радиочастотному полю при условии выполнения соотношения на длительность радиочастотного импульса tw: . Установлено, что формулы Даса и Саха могут быть получены предельным переходом из общих формул, основанных на теореме Флоке. Таким образом, удалось определить область применимости результирующих формул существующих моделей Блума-Хана-Герцога и Даса-Саха и получить обобщённые формулы для расчёта амплитуды спинового эха.

Разработав алгебру частичных спиновых операторов, удалось решить квантомеханические релаксационные уравнения Блоха в случае ЯКР со спином ядра I = 1. По аналогии со случаем ЯМР, в случае ЯКР со спином ядра I = 1 были получены выражения для времён спин-спиновой и спин-решёточной релаксации, в которые входят основные параметры задачи – времена корреляции, частоты переходов основного гамильтониана. Было показано, что в случае ЯКР со спином ядра I = 1, в отличие от ЯМР, количество времён релаксации удваивается. Установлено, что вклады в выражения для обратных времён релаксации, связанные с магнитными и квадрупольными механизмами релаксации, складываются.

Практическая ценность работы. Возможности расчётной схемы были непосредственно использованы для моделирования “биений” огибающей амплитуды спинового эха во внешнем или локальном магнитном поле для определения ориентации градиента электрического поля на монокристалле CdSb, направления и величины локального магнитного поля в соединениях Bi2Ge3O9 и Bi3B5O12. В результате проведенных теоретических и экспериментальных исследований разработана компьютерная и аналитическая модель спинового эха, включающая в себя исчерпывающий набор составляющих: численный расчёт, анализ динамики ядерного спина и учёт эффектов релаксации при помощи стохастических моделей описания релаксационных явлений.

Основные положения, выносимые на защиту.

  1. Условия применимости результирующих формул существующих моделей Блума-Хана-Герцога и Даса-Саха.
  2. Компьютерная и математическая модель ядерного спинового эха, в которой уравнения для оператора эволюции решаются численно как в случае сильного, так и в случае слабого радиочастотного поля.
  3. Математический аппарат, позволяющий аналитически исследовать амплитуду спинового эха от параметров, определяющих процесс его формирования, и применимый как в нерезонансном случае, так и в случае, когда частота радиочастотного поля совпадает с одной или несколькими частотами переходов основного стационарного гамильтониана, определяющего систему уровней ядерного спина.
  4. Явление формирования множественных сигналов спинового эха в радиочастотной катушке спектрометра под воздействием сильного радиочастотного поля (~1kЭ), что может быть использовано в качестве основы для создания нового типа спектрометров, в которых сигнал спинового эха измерялся бы не только в момент времени 2, но и на всём промежутке времени после воздействия второго импульса.
  5. Обобщение уравнений Блоха, описывающих релаксацию ядерного спина, на случай произвольного стационарного гамильтониана, определяющего систему уровней ядерного спина. Алгебра частичных операторов спина и уравнения, описывающие поведение наблюдаемых значений квантовых операторов спина ядра , и в случае ЯКР и спина ядра I = 1. Выражения для времён спин-спиновой и спин-решёточной релаксации в случае ЯКР со спином ядра I = 1.

Публикации и апробация работы. Результаты данной работы докладывались на научном семинаре лаборатории теоретической физики и лаборатории многочастичных систем Института общей и ядерной физики (ИОЯФ) РНЦ "Курчатовский институт" под руководством проф. В.Г. Вакса, на научном семинаре Института радиотехники и электроники им. В.А. Котельникова (ИРЭ) РАН под руководством проф. В.А. Ацаркина 17 октября 2006 г. Результаты данной работы докладывались на 13-й Международной конференции по сверхтонким взаимодействиям и 17-м Международном симпозиуме по ядерным квадрупольным взаимодействиям (Бонн, Германия, 2004 г.), 14-й Международной конференции по сверхтонким взаимодействиям и 18-м Международном симпозиуме по ядерным квадрупольным взаимодействиям (Бразилия, 2007 г.), а так же представлены в качестве докладов “Квадрупольное спиновое эхо в магнитном поле” на 1-й Курчатовской молодёжной школе в 2003 г., “Ядерное квадрупольное спиновое эхо на ядрах азота” на 3-й Курчатовской молодёжной школе в 2005 г., "Стохастическое описание релаксационных явлений в модели квадрупольного спинового эха" на 6й Курчатовской молодёжной школе в 2008 г. (доклад отмечен дипломом лучшей работы в секции фундаментальных исследований), "Стохастическое описание релаксационных явлений в модели квадрупольного спинового эха" на 51й Научной конференции МФТИ в 2008 г.





По результатам диссертации опубликовано 7 статей, из них 6 статей опубликованы в рецензируемых российских и зарубежных журналах.

Личный вклад автора в работу состоит в непосредственном и активном участии в постановке всех задач, проведении исследований и интерпретации результатов. Лично автором разработаны программы моделирования огибающей амплитуды квадрупольного спинового эха в магнитном поле и проведены соответствующие численные расчеты. Автором проведен анализ параметров существующих расчётных и аналитических моделей спинового эха. Автор приложил значительные усилия для улучшения аналитических методов расчёта амплитуды спинового эха, использующих теорему Флоке. При учёте релаксации ядерного спина в моделях спинового эха, автор самостоятельно разработал алгебру частичных спиновых операторов, необходимую для решения квантовых релаксационных уравнений Блоха в случае ЯКР и спина ядра I = 1, и получил выражения для времён спин-спиновой и спин-решёточной релаксации.

Структура и объем работы. Диссертационная работа состоит из введения, пяти глав, заключения, списка литературы и трёх приложений. Объём диссертации составляет 143 страницы, в том числе 12 рисунков, 2 таблицы и библиографический список из 51 наименования.

СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ

Во введении дана общая характеристика работы, приводится обоснование актуальности работы, сформулирована её цель и сущность методов исследования, практическая ценность и научная новизна, а также сформулированы результаты, выносимые автором на защиту.

Первая глава носит обзорный характер и посвящена описанию основных сформировавшихся положений теории ядерного квадрупольного спинового эха, обсуждаются основные преимущества и недостатки существующих аналитических методов. В заключительной части первой главы обсуждается возможность рассмотрения релаксационных эффектов при описании явления спинового эха с использованием стохастических моделей.

Во второй главе описывается расчётная модель ядерного квадрупольного спинового эха при наличии слабого локального или внешнего постоянного магнитного поля и её непосредственное использование при моделировании “биений” огибающей амплитуды спинового эха во внешнем или локальном магнитном поле (ОСЭ) для определения ориентации градиента электрического поля на монокристалле CdSb, направления и величины локального магнитного поля в соединениях Bi2Ge3O9 и Bi3B5O12.

В ЯКР экспериментах исследуемый образец помещался в катушку радиочастотного поля и подвергался воздействию радиочастотных импульсов. Радиочастотное поле катушки действовало на образец в течение времени , затем оно выключалось на время -. В интервале < t < + действовал второй импульс радиочастотного поля длительностью (считалось, что >>,). После этого через время регистрировался сигнал спинового эха, интенсивность которого пропорциональна производной d<M>/dt от среднего магнитного момента ядерной подсистемы, направленного вдоль оси радиочастотной катушки. Схема уровней ядерного находилась с помощью вычисления уровней энергии квадрупольного гамильтониана [1, 2]. В главных осях (x, y, z) симметричного тензора градиента электрического поля (ГЭП) квадрупольный гамильтониан имеет вид [1, 2]:

, (1)

где eQ – ядерный электрический квадрупольный момент,

qzz – максимальная компонента тензора ГЭП,

eQqz'z'/h – константа квадрупольной связи,

I – спин ядра (например, для 209Bi он равен 9/2),

=(qx'x'-qy'y')/qz'z' – параметр асимметрии ГЭП,

I±=Ix ± iIy.

Предполагалось, что в системе может присутствовать постоянное внешнее He или локальное Hi магнитное поле, взаимодействующее с магнитным моментом ядер образца. Независящий от времени гамильтониан имеет вид:

, (2)

Взаимодействие с радиочастотным полем Hrf представлялось в виде:

. (3)

Полный гамильтониан является суммой гамильтонианов H0 и H1:

. (4)

В результате импульсного воздействия радиочастотного поля операторы спинов ядер будут эволюционировать во времени, моделирование ядерного квадрупольного спинового эха проводилось с помощью матрицы плотности [3, 12]. Зависимость от времени находилась с помощью квантового уравнения Лиувилля [12]

, (5)



Pages:   || 2 | 3 | 4 |
 

Похожие работы:










 
© 2013 www.dislib.ru - «Авторефераты диссертаций - бесплатно»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.