авторефераты диссертаций БЕСПЛАТНАЯ РОССИЙСКАЯ БИБЛИОТЕКА - WWW.DISLIB.RU

АВТОРЕФЕРАТЫ, ДИССЕРТАЦИИ, МОНОГРАФИИ, НАУЧНЫЕ СТАТЬИ, КНИГИ

 
<< ГЛАВНАЯ
АГРОИНЖЕНЕРИЯ
АСТРОНОМИЯ
БЕЗОПАСНОСТЬ
БИОЛОГИЯ
ЗЕМЛЯ
ИНФОРМАТИКА
ИСКУССТВОВЕДЕНИЕ
ИСТОРИЯ
КУЛЬТУРОЛОГИЯ
МАШИНОСТРОЕНИЕ
МЕДИЦИНА
МЕТАЛЛУРГИЯ
МЕХАНИКА
ПЕДАГОГИКА
ПОЛИТИКА
ПРИБОРОСТРОЕНИЕ
ПРОДОВОЛЬСТВИЕ
ПСИХОЛОГИЯ
РАДИОТЕХНИКА
СЕЛЬСКОЕ ХОЗЯЙСТВО
СОЦИОЛОГИЯ
СТРОИТЕЛЬСТВО
ТЕХНИЧЕСКИЕ НАУКИ
ТРАНСПОРТ
ФАРМАЦЕВТИКА
ФИЗИКА
ФИЗИОЛОГИЯ
ФИЛОЛОГИЯ
ФИЛОСОФИЯ
ХИМИЯ
ЭКОНОМИКА
ЭЛЕКТРОТЕХНИКА
ЭНЕРГЕТИКА
ЮРИСПРУДЕНЦИЯ
ЯЗЫКОЗНАНИЕ
РАЗНОЕ
КОНТАКТЫ

Pages:   || 2 |

Спиновая динамика в системах с немагнитным основным состоянием на основе yb и sm

-- [ Страница 1 ] --

РОССИЙСКИЙ НАУЧНЫЙ ЦЕНТР

«КУРЧАТОВСКИЙ ИНСТИТУТ»

На правах рукописи

УДК 538.955, 538.915

Немковский Кирилл Сергеевич

Спиновая динамика в системах

с немагнитным основным состоянием

на основе Yb и Sm

01.04.07 – Физика конденсированного состояния

Автореферат

диссертации на соискание ученой степени

кандидата физико-математических наук

Москва – 2008

Работа выполнена в Российском научном центре «Курчатовский институт»

Научный руководитель: доцент, доктор физико-математических наук,

П.А.Алексеев

Официальные оппоненты: член-корреспондент РАН,

доктор физико-математических наук,

Л.А.Максимов

кандидат физико-математических наук,

Н.Е.Случанко

Ведущая организация: Объединенный Институт Ядерных

Исследований, г.Дубна

(Московская обл.)

Защита состоится

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке РНЦ «Курчатовский институт»

Автореферат разослан ______ ______________ 2008 г.

Учёный секретарь

диссертационного совета,

к. ф.-м. н. А.В. Мерзляков

Актуальность темы

Сильнокоррелированные электронные системы (СКЭС) на основе редкоземельных (РЗ) элементов являются предметом пристального интереса исследователей благодаря широкому многообразию демонстрируемых ими физических явлений, таких как тяжелые фермионы (ТФ), промежуточная валентность (ПВ), нефермижидкостное (НФЖ) поведение и т.п.

Большинство РЗ СКЭС – металлы, но существует небольшая группа так называемых кондо-изоляторов (КИ), в которых при понижении температуры открывается узкая щель в плотности электронных состояний вблизи уровня Ферми; одновременно также происходит полное подавление локального магнитного момента РЗ иона. Необычные физические свойства КИ, по-видимому, связаны с конкуренцией и взаимовлиянием нескольких взаимодействий внутри и между электронной, спиновой и, возможно, фононной подсистемой. В этом отношении КИ сходны с рядом других классов СКЭС, в частности, материалами с нестандартной сверхпроводимостью или колоссальным магнетосопротивлением. Проблема понимания природы основного состояния в таких системах одна из ключевых в современной физике конденсированного состояния, и КИ являются удобными модельными системами для решения задачи о развитии подходов к их описанию, как в силу относительной простоты кристаллической и зонной структуры, так и благодаря тесной связи магнитных и транспортных свойств, которая позволяет эффективно совмещать при изучении КИ различные экспериментальные методы, чувствительные к поведению либо спиновой, либо зарядовой подсистемы.

Наряду с этим общефизическим смыслом, исследования КИ имеют и самостоятельный интерес. Эти системы демонстрируют довольно высокие термоэлектрические показатели в области температур ниже 300К, а в сочетании с возможностью оптимизации соотношения между электро- и теплопроводностью, они могут рассматриваться как потенциальные материалы для термоэлектрических устройств этого диапазона температур. Исследования микроскопических механизмов формирования физических свойств таких систем в силу этих причин весьма актуальны.



К классу КИ относят ряд интерметаллидов на основе церия (Ce3Bi4Pt3, CeNiSn и т. п.), додекаборид иттербия YbB12, а также ПВ полупроводники на основе самария SmB6 и SmS (в SmS ПВ режим и связанное с ним поведение типа КИ реализуется при приложении внешнего или так называемого «химического» давления, т.е. частичного замещения Sm ионами меньшего радиуса, например Y).

Наиболее детально исследованы свойства цериевых КИ, а также гексаборида самария SmB6. Для их описания был предложен ряд моделей с учетом гибридизации локализованных f-электронов с электронами зоны проводимости, эффектов кристаллического электрического поля (КЭП) и эффекта Кондо. Единственный КИ на основе Yb – YbB12 – из общих соображений принято рассматривать как дырочный аналог цериевых систем. Вместе с тем информация о спиновой динамике в YbB12 ограниченна и противоречива [i, ii], и для выяснения степени этой аналогии необходимы более детальные исследования.

Еще один вопрос, существенный для понимания физики КИ, связан с межионным обменным взаимодействием. При высоких температурах для этих систем характерно наличие локализованных магнитных моментов, поэтому, хотя при понижении температуры в них формируется немагнитное основное состояние, магнитные корреляции могут проявляться в виде динамических эффектов, исследование которых позволило бы лучше понять природу основного состояния.

Вплоть до настоящего времени из всех КИ влияние обменного взаимодействия между РЗ ионами на магнитный отклик системы было обнаружено и изучено только для соединения CeNiSn [iii]. Другими возможными кандидатами для исследования подобного рода эффектов являются YbB12 и сульфид самария Sm(Y)S.

Целью работы являлось экспериментальное исследование природы и условий формирования основного состояния и динамического магнитного отклика (спектра магнитных возбуждений) YbB12, а также поиск в спектральном магнитном отклике Sm(Y)S признаков формирования экситоноподобного промежуточно-валентного состояния и исследование влияния на спектр магнитных возбуждений Sm(Y)S межионного обменного взаимодействия Sm-Sm.

Основные задачи работы:

1. Исследовать дисперсию и температурную эволюцию магнитных возбуждений в YbB12.

2. Выяснить, как трансформируется спектр магнитных возбуждений YbB12 при нарушении регулярности РЗ подрешетки.

3. Получить экспериментальную оценку параметров потенциала КЭП в YbB12.

4. Проанализировать роль различных факторов (регулярности РЗ подрешетки, эффектов КЭП, межионного обменного взаимодействия и гибридизации f-электронной оболочки с электронами проводимости) в формировании особенностей динамического магнитного отклика YbB12.

5. Детально исследовать структуру спектра магнитных возбуждений, а также зависимость их характеристик от волнового вектора в ряду Sm1-xYxS при различных значениях валентности самария.

6. Проанализировать, каким образом реализуется экситонное ПВ состояние в условиях обменного взаимодействия Sm-Sm.

Для выполнения поставленных в данной работе задач в качестве основного был выбран метод неупругого рассеяния нейтронов (НРН), позволяющий непосредственно наблюдать магнитные возбуждения f-электронной оболочки и исследовать зависимость их характеристик (энергии, интенсивности и времени жизни) от волнового вектора во всей зоне Бриллюэна.

Научная новизна и практическая ценность работы:

1. Впервые для кондо-изолятора YbB12 методом неупругого рассеяния нейтронов (в том числе с поляризационным анализом) на монокристаллическом образце проведено детальное исследование дисперсии магнитных возбуждений и их температурной эволюции.

2. Впервые на серии моно- и поликристаллических образцов Yb1-xLuxB12 (x = 0.2 … 0.9) исследовано влияние на спектральный магнитный отклик YbB12 нарушения регулярности редкоземельной подрешетки и проанализирована зависимость спектральных характеристик от концентрации допирующих немагнитных ионов (Lu).

3. Впервые экспериментально определены параметры потенциала кристаллического электрического поля в YbB12 и получена оценка возможного расщепления основного СО мультиплета иона Yb3+.

4. Впервые детально исследована структура спектрального магнитного отклика в системе Sm(Y)S в зависимости от степени промежуточной валентности Sm и обнаружено возбуждение, принадлежащее спектру экситоноподобного промежуточно-валентного состояния Sm.

5. Впервые установлена роль межионного обменного взаимодействия Sm-Sm в формировании спектра магнитных возбуждений промежуточно-валентного Sm(Y)S.

Полученные в диссертационной работе экспериментальные результаты важны для дальнейшего развития и систематизации представлений о природе необычных свойств КИ и родственных им систем, а также многокомпонентных СКЭС с конкуренцией взаимодействий в целом. Проведенные исследования также будут способствовать решению задачи создания на основе РЗ соединений новых функциональных материалов с заданными свойствами.

Основные результаты, выносимые на защиту:

1. Установлено, что в кондо-изоляторе YbB12:

при низких температурах (Т<40К) динамический магнитный отклик вблизи края спиновой щели формируется тремя дисперсионными возбуждениями (М1, М2 и М3) со средними энергиями 15, 20 и 40 мэВ, при этом релаксация низкоэнергетического возбуждения М1 подавлена, что позволяет рассматривать его как резонансное возбуждение внутри щели;

нарушение регулярности РЗ подрешетки при частичном замещении Yb на Lu приводит к заметному демпфированию и постепенному подавлению низкоэнергетического возбуждения М1, однако собственно спиновая щель и более высокоэнергетические возбуждения М2 и М3 сохраняются вплоть до низких концентраций Yb, соответствующих одноионному пределу;

при высоких температурах (Т>120К) динамический магнитный отклик YbB12 имеет одноузельный спин-флуктуационный характер с остаточными эффектами КЭП и содержит две спектральные компоненты: широкий (Г/2 ~ 8 мэВ) квазиупругий пик и, также широкий, неупругий пик Mh с энергией E  20 мэВ;

переход от щелевого спектра с кооперативными возбуждениями к одноузельному спин-флуктуационному отклику происходит в сравнительно узкой области температур вблизи Т*  50К и осуществляется путем подавления возбуждениий М1, М2 и М3 с одновременным появлением нового бездисперсионного возбуждения Mh и широкого сигнала квазиупругого рассеяния; при этом Т* заметно меньше энергии всех возбуждений в спектре.

2. Анализ всех полученных для YbB12 результатов позволяет предположить, что щель ~20 мэВ в низкотемпературном спектре обусловлена формированием одноузельного по природе синглетного основного состояния за счет f-d гибридизации на ионах Yb. Тонкая структура спектра магнитных возбуждений YbB12, по-видимому, может быть связана с эффектами кристаллического поля, перенормированными вследствие сильной f-d гибридизации, и наличием антиферромагнитных (АФМ) корреляций, за счет которых внутри щели появляется дополнительное резонансное возбуждение типа спинового экситона.

3. Установлено, что в области энергий СО перехода 7F0  7F1 конфигурации Sm2+ в промежуточно-валентном Sm(Y)S наблюдается дополнительное дисперсионное магнитное возбуждение той же симметрии, принадлежащее спектру экситоноподобного промежуточно-валентного состояния Sm. Структура спектра магнитных возбуждений Sm(Y)S и их дисперсия могут быть полуколичественно описаны в рамках феноменологической модели, учитывающей наличие обменного взаимодействия между f-электронными состояниями экситонного типа на каждом ионе Sm.

Лично автором:

Выполнена основная часть экспериментов. Усовершенствована методика разделения вкладов от процессов магнитного и фононного рассеяния в спектр неупругого рассеяния нейтронов для поли- и монокристаллических образцов. Проведен анализ экспериментальных результатов для получения достоверных спектров магнитных возбуждений исследуемых соединений. Выполнены расчеты дисперсии магнитных возбуждений в YbB12 и Sm(Y)S в рамках теории среднего поля в приближении случайных фаз. Предложена возможная интерпретация полученных данных о спиновой динамике в YbB12.

Апробация работы

Результаты работы докладывались на ежегодных научных конференциях ИСФТТ РНЦ «Курчатовский институт» (Москва, 2001 - 2006); Семинарах “Сильно коррелированные электронные системы и квантовые критические явления” (Троицк, 2004 - 2007); XVII, XVIII и XIX Совещаниях по использованию нейтронов в физике твердого тела (Гатчина, 2002; Заречный, 2004; Обнинск, 2006); III, IV и VI Национальных конференциях по применению рентгеновского, синхротронного излучений, нейтронов и электронов для исследования материалов (Москва, 2001; Москва, 2003; Москва, 2007); Международной конференции по рассеянию нейтронов (Мюнхен, ФРГ,  2001); Международной конференции по магнетизму (Рим, Италия, 2003); Международных конференциях по сильнокоррелированным системам (Карлсруэ, ФРГ, 2004; Вена, Австрия, 2005); Московском международном симпозиуме по магнетизму (Москва, 2005); 14м и 15м Международных симпозиумах по бору и боридам (С-Петербург, 2002; Гамбург, ФРГ, 2005); 4ой Европейской конференции по рассеянию нейтронов (Лунд, Швеция, 2007).





Все выводы и результаты диссертационной работы подтверждены публикациями (с соавторами), список которых приводится в конце автореферата.

Структура и объем диссертации

Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, трех приложений и списка литературы из 135 наименований. Работа изложена на 138 страницах, включая 47 рисунков и 4 таблицы.

Краткое содержание работы

Во введении обосновывается актуальность темы исследования, сформулированы основные цели и задачи работы. Сформулированы результаты, выносимые автором на защиту.

В первой главе представлен обзор литературы и постановка задачи.

Дан краткий обзор физическим свойства КИ, рассмотрены основные теоретические подходы к проблеме КИ. Изложены модельные представления о КЭП в РЗ интерметаллидах. Обсуждаются возможности метода неупругого магнитного рассеяния нейтронов как наиболее эффективного метода исследования спиновой динамики в РЗ соединениях. Описаны принципы работы трехосного кристаллического спектрометра и спектрометра по времени пролета. Обосновывается выбор основных объектов исследования, проводится обзор их физических свойств. В конце главы сформулированы основные задачи работы.

Вторая глава посвящена описанию исследуемых образцов, экспериментальной базы, методики проведения экспериментов и обработки экспериментальных данных.

Представлены результаты рентгенофазового анализа поликристаллических образцов и нейтрон-дифракционной аттестации монокристаллов (при изготовлении образцов использовались слабо поглощающие тепловые нейтроны изотопы 11B и 154Sm). Дано описание спектрометра по времени пролета HET (Лаборатория Резерфорда-Эпплтона, Великобритания) и трехосных спектрометров 1T и 2T (Лаборатория Леона Бриллюэна, Франция), а также трехосного спектрометра с анализом поляризации нейтронов IN20 (Институт Лауэ-Ланжевена, Франция). Приведены условия экспериментов. Описана процедура разделения магнитной и фононной составляющей функции рассеяния.

В третьей главе изложены основные экспериментальные результаты и проведен первичный анализ полученной информации.

В первой части третьей главы представлены результаты нейтронных исследований спиновой динамики в YbB12, полученные на серии моно- и поликристаллических образцов YbB12 и Yb1-xLuxB12 (x = 0.2 … 0.9), а также результаты оценки КЭП в YbB12 методом примесной парамагнитной метки (Er), введенной в матрицу YbB12.

Установлено, что при низкой температуре динамический магнитный отклик YbB12 вблизи края спиновой щели формируется тремя дисперсионными возбуждениями (Рис. 1а) со средними энергиями 15, 20 и 40 мэВ (далее М1, М2, М3). На Рис. 2 представлены зависимость энергии, интегральной интенсивности и ширины соответствующих пиков в спектрах НРН. Видно, что низкоэнергетическое возбуждение М1 локализовано вблизи L-точки зоны Бриллюэна (q=(0.5,0.5,0.5)), соответствующей границе зоны Бриллюэна вдоль направления [111] и являющейся для структуры YbB12 (ГЦК) АФМ точкой. Эта точка соответствует также минимуму энергии М1. Возбуждения М2 и М3, напротив, хотя и демонстрируют заметную дисперсию энергии, распределены в обратном пространстве более равномерно.

Рис.1. Спектры магнитных возбуждений в YbB12, полученные на монокристаллическом образце в измерениях с анализом поляризации нейтронов. Линии – подгонка спектров лоренцевскими спектральными функциями. (а) Спектр при T = 5 К, q=(0.5,0.5,0.5) (L-точка зоны Бриллюэна); (б) cпектр при T = 125 K, усредненный по точкам L, X, и Г; (в): сечение зоны Бриллюэна ГЦК-решетки экспериментальной плоскостью рассеяния.

Рис.2. Зависимость энергии, интегральной интенсивности и ширины пиков в спектрах монокристаллического YbB12 от приведенного волнового вектора для возбуждений M1 (кружки), M2 (квадраты), и M3 (треугольники) при T = 5 K; сплошные (открытые) символы соответствуют данным полученных с использованием (без использования) поляризационного анализа; линии проведены на глаз для удобства восприятия представленных данных.

Интересная особенность спектрального магнитного отклика YbB12 заключается в том, что энергия и интенсивность всех трех магнитных возбуждений практически постоянны вдоль направления [1/2,1/2,], т.е. в импульсном пространстве формируются своего рода “стержни”, вдоль которых все особенности спектра магнитных возбуждений YbB12 остаются неизменными.

При сравнительно небольшом повышении температуры (до ~50 – 100 К) дисперсионные возбуждения подавляются, и замещаются не зависящим от волнового вектора сигналом спин-флуктуационного типа. При Т > 120 К (Рис.1б) динамический магнитный отклик YbB12 имеет всего две спектральные компоненты: одну неупругую с E~21 мэВ (Mh) и квазиупругую. Переход в высокотемпературный режим происходит путем “перекачки” интенсивности из М1, М2 и М3 в Mh и квазиупругий сигнал (Рис. 3) без изменения энергетического положения всех перечисленных возбуждений. При дальнейшем росте температуры структура спектра остается неизменной.

Нарушение регулярности РЗ подрешетки при допировании YbB12 немагнитными ионами Lu приводит к демпфированию низкотемпературных возбуждений М2 и М3 и, особенно, М1 (Рис. 4). Тем не менее, щель в спектре сохраняется вплоть до достаточно низких концентраций Yb, соответствующих одноионному пределу. Высокотемпературный магнитный отклик при допировании не изменяется.

Из спектров НРН на Yb0.9Er0.1B12 была выделена составляющая, связанная с рассеянием на возбуждениях КЭП иона Er3+, были найдены параметры потенциала КЭП для иона Er3+ в матрице YbB12, по которым были рассчитаны параметры КЭП для Yb3+ в YbB12: В40=0.093±0.065 мэВ, В60=  0.280±0.015 мэВ. Этими значениям определяется возможная схема

Рис.3. Температурная зависимость парциальных сечений в L-точке зоны Бриллюэна; открытые квадраты: сумма M1, M2, и M3; сплошные кружки: сумма Mh и квазиупругого сигнала; сплошные линии - расчет (см. текст); пунктирная линия - полное сечение переходов КЭП для Yb3+.

Рис.4. Спектры магнитных возбуждений Yb1-xLuxB12 при T = 10 K (а) и T = 120 K (б). Линии - подгонка данных для Yb0.75Lu0.25B12 лоренцевскими спектральными функциями.

расщепления в КЭП основного СО мультиплета иона Yb3+ в YbB12. В полученной схеме уровней основным состоянием является квартет Г8, а возбужденными – дублеты Г7 (Е=6 мэВ) и Г6 (Е=11 мэВ).

Во второй части третьей главы приведены результаты исследований структуры спектров магнитных возбуждений и их дисперсии в ряду твердых растворов Sm1-xYxS (x = 0, 0.17, 25, 0.33, 0.45).



Pages:   || 2 |
 

Похожие работы:










 
© 2013 www.dislib.ru - «Авторефераты диссертаций - бесплатно»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.