авторефераты диссертаций БЕСПЛАТНАЯ РОССИЙСКАЯ БИБЛИОТЕКА - WWW.DISLIB.RU

АВТОРЕФЕРАТЫ, ДИССЕРТАЦИИ, МОНОГРАФИИ, НАУЧНЫЕ СТАТЬИ, КНИГИ

 
<< ГЛАВНАЯ
АГРОИНЖЕНЕРИЯ
АСТРОНОМИЯ
БЕЗОПАСНОСТЬ
БИОЛОГИЯ
ЗЕМЛЯ
ИНФОРМАТИКА
ИСКУССТВОВЕДЕНИЕ
ИСТОРИЯ
КУЛЬТУРОЛОГИЯ
МАШИНОСТРОЕНИЕ
МЕДИЦИНА
МЕТАЛЛУРГИЯ
МЕХАНИКА
ПЕДАГОГИКА
ПОЛИТИКА
ПРИБОРОСТРОЕНИЕ
ПРОДОВОЛЬСТВИЕ
ПСИХОЛОГИЯ
РАДИОТЕХНИКА
СЕЛЬСКОЕ ХОЗЯЙСТВО
СОЦИОЛОГИЯ
СТРОИТЕЛЬСТВО
ТЕХНИЧЕСКИЕ НАУКИ
ТРАНСПОРТ
ФАРМАЦЕВТИКА
ФИЗИКА
ФИЗИОЛОГИЯ
ФИЛОЛОГИЯ
ФИЛОСОФИЯ
ХИМИЯ
ЭКОНОМИКА
ЭЛЕКТРОТЕХНИКА
ЭНЕРГЕТИКА
ЮРИСПРУДЕНЦИЯ
ЯЗЫКОЗНАНИЕ
РАЗНОЕ
КОНТАКТЫ

Pages:   || 2 |

Возбуждение монокристаллов, легированных эрбием, в интесивных оптических и радиационных полях

-- [ Страница 1 ] --

На правах рукописи

Криворотова Виктория Викторовна

ВОЗБУЖДЕНИЕ МОНОКРИСТАЛЛОВ, ЛЕГИРОВАННЫХ ЭРБИЕМ, В ИНТЕСИВНЫХ ОПТИЧЕСКИХ И РАДИАЦИОННЫХ ПОЛЯХ

01.04.07 физика конденсированного состояния

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата

физико-математических наук

Иркутск 2010

Работа выполнена в Иркутском государственном университете путей со­общения.

Научный руководитель: доктор физико-математических наук, профессор

Барышников Валентин Иванович

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук, профессор

Раджабов Евгений Александрович,

доктор физико-математических наук,

Зилов Сергей Анатольевич

Ведущая организация: ГОУ ВПО «Томский политехнический университет»

Защита состоится 28 апреля 2010 г. в 9.00 часов на заседании диссертацион­ного совета Д 212.074.04 при Иркутском государственном университете по ад­ресу: 664003, г.Иркутск, бульвар Гагарина, 20.

С диссертацией можно ознакомиться в научной библиотеке Иркутского госу­дарственного университета.

Автореферат разослан « 19 » марта 2010г.

Ученый секретарь диссертационного совета

кандидат физико-математических наук,

доцент Б.В. Манга­зеев

Общая характеристика работы

Актуальность работы. Примесные ионы Er3+ фторидных и оксидных кри­сталлов являются рабочими центрами лазеров инфракрасного (ИК) диапазона (2,9 мкм). В настоящее время активно разрабатываются малогабаритные твер­дотельные Еr-2,9 мкм-лазеры с полупроводниковой накачкой [1].

В рамках данного направления необходимость разработки лазеров в диа­пазоне 2-3 мкм обусловила интенсивные исследования вынужденного излуче­ния кристаллов на основе сложных фторидов и оксидов с высокой концентра­цией примеси Er [2]. При оптической накачке таких сред, наряду с ИК-излуче­нием, наблюдаются зеленые и красные линии люминесценции [3, 4]. Значи­тельный интерес в исследованиях представляет, как один из эффективных, кри­сталл фторида бария иттрия с редкоземельной примесью эрбия.

К настоящему времени существует большое количество работ по иссле­дованию редкоземельных примесей сложных оксидов [6, 7]. Меньшее число работ посвящено сложным фторидам. Кристаллы BaY2F8 с различным содер­жанием редкоземельных примесей достаточно подробно исследовались ав­торами работ [4, 16].

Вместе с тем, ряд важнейших вопросов относительно процессов возбуж­дения антистоксовой люминесценции в рассматриваемых кристаллах остается нерешенным. Так, анализ литературных данных показывает, что возбуждение ионов эрбия происходит по кооперативному механизму [6, 7]. Однако данные исследования нельзя считать завершенными, поскольку отсутствуют в доста­точной мере экспериментальные и теоретические доказательства перечислен­ных механизмов лазерного возбуждения ионов Er3+.



Остается открытым вопрос о причине высокой эффективности возбужде­ния ИК и видимого излучения примесных ионов эрбия в сложных фторидах и оксидах при мощном импульсном радиационном воздействии. Так в работе [8] исследовалась природа рентгенолюминесценции редкоземельных примесей в оксидах. Однако механизмы, происходящие в кристаллах при рентгеновском возбуждении, не могут быть раскрыты в полной мере вследствие малой плот­ности мощности данного типа возбуждения. Поэтому для достоверного выяв­ления процессов возбуждения люминесценции примесных ионов Er3+ в кри­сталлах сложных фторидов и оксидов, представляет интерес использование сильноточных наносекундных электронных пучков, когда высокая концентра­ция наведенных электронно-дырочных пар позволяет, независимо от конкури­рующих каналов, выявить механизмы возбуждения всех примесных центров, входящих в кристаллическую структуру. Такие исследования для изучения процессов возбуждения редкоземельных ионов Er3+ не проводились.

Кроме того, при исследовании оксидов и фторидов авторами [9] впервые обнаружена широкополосная малоинерционная катодолюминесценция собст­венного вещества при субнаносекундном сильноточном электронном облуче­нии. В литературе отсутствуют какие-либо данные об исследованиях широко­полосной малоинерционной катодолюминесценции в кристаллах фторида ба­рия иттрия.

Таким образом, исследование кристаллов сложных фторидов и оксидов с высокой концентрацией примеси Er при интенсивном наносекундном элек­тронном возбуждении также актуальны не только в прикладном плане, но и в необходимости выявления механизмов передачи высоких плотностей энергии дефектам легирующей примеси Er и ионам собственного вещества.

В связи с актуальностью представленных выше проблем была поставлена задача: изучить эффективные процессы передачи энергии дефектам редкозе­мельной легирующей примеси эрбия и ионам собственного вещества сложных фторидов и оксидов под действием мощных наносекундных электронных пуч­ков, ИК-лазерного излучения и световых некогерентных импульсов, с целью определения механизмов возбуждения катодолюминесценции (КЛ) ионов соб­ственного кристаллического вещества и примесных дефектов эрбия, а также механизмов нелинейного лазерного возбуждения ионов эрбия, ответственных за ИК-люминесценцию с сопутствующим антистоксовым излучением.

Научная новизна работы отражена в следующих положениях, выносимых на защиту:

  1. В сложных фторидах и оксидах, легированных примесью Er3+, при ла­зерном инфракрасном возбуждении линии излучения на 2,9 мкм происходят по двухступенчатому механизму переходы электронов 4I15/2 4I9/2 2H9/2 и 4I15/2 4I11/2 4F7/2, ответственные за возбуждение сопутствующих зеленых и красных линий антистоксовой люминесценции.
  2. В кристаллах Er:BaY2F8, Er:Y3Al5O12, Er:YAlO3, Er:YLiF4 облучае­мых мощными электронными пучками, возбуждение линий катодолюминес­ценции происходит в результате последовательного захвата дырок валентной зоны и электронов зоны проводимости примесными ионами Er3+. При этом аномально высокий выход КЛ Er3+ в видимом и ИК диапазонах спектра обу­словлен эффективным взаимодействием горячих носителей заряда с примес­ными дефектами Er3+, в окрестности которых имеет место нарушение регуляр­ности кристаллического поля.

3. При электронной бомбардировке кристаллов BaY2F8, независящая от примесного состава и температуры, широкополосная малоинерционная катодо­люминесценция в области 300 – 700 нм обусловлена излучательными перехо­дами электронов в 2р-валентной зоне при ионизации и ударном смещении с ре­гулярных позиций ионов фтора.

Практическая значимость работы.

На основе проведенных исследований разработан кристаллический (Er:BaY2F8) с лазерной диодной накачкой импульсный суперлюминесцентный ИК излучатель (2,9 мкм) с сопутствующим свечением в зеленой области спек­тра для контроля и настройки инфракрасных диагностических систем. Полу­ченные результаты используются в разработке эффективных субнаносекундных кристаллических широкополосных электронно-оптических BaY2F8-излучателей и детекторов рентгеновского изображения для систем быстродействующей микродозовой рентгеновской диагностики.

Апробация работы и публикации.

Материалы работы докладывались и обсуждались на следующих конфе­ренциях: X Международная школа-семинар по люминесценции и лазерной фи­зике (Иркутск, 2006); XIII Feovilov symposium on spectroscopy of crystals doped by rare earth and transition metal ions (Irkutsk, 2007); ХI Международная школа-семинар по люминесценции и лазерной физике (Иркутск, 2008); Межвузовская научно-практическая конференция «Транспортная инфраструктура Сибирского региона» (Иркутск, 2009); Научно-техническая конференция молодых ученых «Люминесцентные процессы в конденсированных средах» (Харьков, 2009); XXIV съезд по спектроскопии (Москва, 2010). Результаты исследований изло­жены в 10 публикациях и использованы в заявке на изобретение.

Личный вклад соискателя. Интерпретация и формулировка результатов теоретических и экспериментальных исследований и соответствующих защи­щаемых положений в существенной мере сделаны лично соискателем.

Объем и структура работы.

Диссертация изложена на 105 страницах, включая 77 страниц машино­писного текста, иллюстрирована 57 рисунками и 6 таблицами, состоит их вве­дения, 4 глав, заключения и списка литературы, включающего 126 наименова­ний.

Краткое содержание диссертации

Введение отражает актуальность, новизну, практическую значимость ра­боты и ее основные цели и задачи.

В первой главе представлены характеристики исследуемых кристаллов. Приведены методы исследования и оригинальные фрагменты техники экспери­мента.

Вторая глава посвящена исследованию механизмов возбуждения антистоксовой люминесценции примесных ионов эрбия в сложных фторидах и оксидах. Анализ литературных данных указывает на то, что возбуждение лю­минесценции примесных ионов Er3+ в кристаллах сложных фторидов и оксидов, происходит по кооперативному механизму [6, 7].

В результате эксперимента обнаружено, что при лазерном (возб = 780 нм) возбуждении кристаллов Er:Y3Al5O12, Er:YAlO3, Er:BaY2F8, Er:YLiF4 содер­жащих 0,05 – 0,5 вес. % Er3+ наблюдается ИК-излучение (2,9 мкм) и интен­сивные линии антистоксовой люминесценции (550, 560, 670 и 700 нм). Дан­ный результат не согласуется с кооперативным механизмом из-за высокой эф­фективности возбуждения антистоксовой фотолюминесценции (ФЛ) Er3+ при низкой концентрации примеси эрбия. Далее проведены прямые эксперименты, в которых установлено, что для каждого кристалла при одинаковой поглощен­ной мощности, как лазерного, так и селективного лампового воздействия, реги­стрируется примерно одинаковый уровень интенсивности ФЛ линии на 2,9 мкм. Это означает, что при ИК-ламповом облучении указанных кристаллов достигается практически одинаковая концентрация возбужденных ионов эрбия на уровне или , что и при лазерном воздействии (соответственно возб = 780 нм, возб = 970 нм). Однако при этом зеленые и красные линии ФЛ не регистрируются при ИК-ламповом облучении указанных кристаллов. Таким образом, полученные результаты отвергают кооперативный механизм возбуждения антистоксовой ФЛ Er3+.

Анализ полученных результатов позволяет считать, что в основе механизма лазерного возбуждения линий антистоксовой ФЛ Er3+ лежит закономерность, связанная с особенностями взаимодействия мощного лампового и лазерного излучения с исследуемыми кристаллами. Действительно, к примеру, при одинаковой мощности ~ 1 Вт в области 780 нм излучение полупроводникового лазера имеет спектральную ширину ~ 2 нм, а ламповое ~ 20 нм. Во-вторых, сформированный микротелескопом, диаметр лазерного пучка в области гауссовой перетяжки достигает ~ 30 мкм, а максимально достижимый диаметр оптического пучка мощной (150 Вт) галогенной лампы составляет 3 мм. Таким образом, спектральная плотность мощности лазерного пучка достигает 0,25 МВт/см2·нм, а лампового пучка соответствует ~ 0,6 Вт/см2·нм. Как видно, спектральная интенсивность лазерного облучения исследуемых кристаллов на пять порядков превосходит спектральную плотность мощности такого лампового возбуждения. Подобные свойства лазерной накачки кристаллов сопровождаются нелинейными механизмами возбуждения ФЛ [12, 13] и в [13] предложено, что возбуждение кристаллов ламповым излучением – это «мягкий» тип накачки, а лазерным – «жесткий». Таким образом, можно считать, что лазерное инфракрасное возбуждение зеленых и красных линий люминесценции Er3+ в кристаллах Er:Y3Al5O12, Er:YAlO3, Er:BaY2F8, Er:YLiF4 связано с нелинейным механизмом по интенсивности возбуждения примесных ионов.

С целью подтверждения данного вывода были проведены дополнительные эксперименты по измерению эффективности возбуждения линий антистоксовой люминесценции Er3+ кристаллов Er:BaY2F8 в зависимости от плотности мощности лазерного (возб = 970 нм) возбуждения. Диаметр лазерного пучка на исследуемом кристалле регулировался в интервале от 30 мкм до 1 мм путем увеличения дистанции от гауссовой перетяжки собирающей линзы. При этом интенсивность лазерного излучения соответственно варьировалась в диапазоне 2 102 – 2,5105 Вт/см2, а регистрирующая система фиксировала ФЛ линии Er3+ при 550 нм со всей излучаемой площади кристалла. Таким образом, была зарегистрирована квадратичная зависимость эффективности возбуждения линии антистоксовой ФЛ Er3+ кристаллов Er:BaY2F8 в зависимости от плотности мощности лазерного (возб = 970 нм) возбуждения. Этот результат однозначно подтверждает двухступенчатый механизм возбуждения линий антистоксовой люминесценции Er3+.





В этом же кристалле Er:BaY2F8, были проведены измерения зависимости выхода ИК-линии 2,9 мкм от интенсивности лазерного облучения. Обнаружено, что данная зависимость имеет линейный характер. Отсюда, возбуждение ИК-линий ФЛ Er3+ на 2,9 мкм происходит по однофотонному механизму.

В соответствии с результатами экспериментов механизм лазерного возбуждения антистоксовой и ИК люминесценции Er3+ в кристаллах Er:BaY2F8 можно представить электроны-ми переходами в системе энергетических уровней ионов Er3+ (рис.1).

 В исследованных крис- таллах концентрация-4

В исследованных крис- таллах концентрация Er3+ варьировалась в диапа­зоне 0,05 – 0,5 вес. %. В образцах, легированных 0,5 вес. % Er3+, начи­нает проявляться концентра-ционное тушение, а кооперативное возбуждение эрбия практически не наблюдается. Поэтому при высоких концентрациях Er3+ > 5 вес. %, когда кооперативный механизм вносит вклад в возбуждение Er3+, эффективность ФЛ Er3+ будет значительно ниже вследствие концентрационного тушения люминесценции Er3+. В кристаллах Er:BaY2F8, содержащих 0,5 вес. % Er3+, при 300 К ФЛ линии на 560 нм затухают с = 22 мкс и при 0,05 вес. % Er3+ – = 30 мкс.

Таким образом, установлено, что при лазерном облучении фторидных и оксидных кристаллов, легированных примесью Er3+, возбуждение ИК свече­ния (2,9 мкм) происходит по однофотонному механизму, а сопутствующие ли­нии антистоксовой люминесценции в видимом диапазоне спектра эффективно возбуждаются в результате двухступенчатого поглощения фотонов оптиче­ской накачки (рис. 1).

В третьей главе представлен обзор литературы по радиационным меха­низмам возбуждения примесных ионов в кристаллических структурах. Приве­дены результаты спектрально-кинетических исследований кристаллов сложных фторидов и оксидов с примесью Er3+ при возбуждении сильноточными наносе­кундными электронными пучками.

В рамках исследования особенностей механизма возбуждения примесных ионов Er3+ в оксидных и фторидных кристаллах (Er:Y3Al5O12, Er:YAlO3, Er:BaY2F8), проведено измерение выхода катодолюминесценции Er3+. Оказа­лось, что выход КЛ Er3+ (~ 3 %) на два порядка превышает ожидаемую вели­чину по концентрации примеси (0,05.вес. %).

Для выявления механизма возбуждения катодолюминесценции примеси Er3+ в исследуемых кристаллах, измерена зависимость выхода КЛ и ФЛ ионов эрбия от температуры в интервале от 78 до 300 К. Оказалось, что при электрон­ном и оптическом (внутрицентровом) возбуждении примесных ионов Er3+ данные зависимости совпадают. Оптическое возбуждение легирующей примеси Er3+ в указанных кристаллах производилось селективно в полосы поглощения Er3+ излучением микросекундной (1 мкс) мощной ксеноновой лампы ИСШ-400. С учетом классических температурных зависимостей выхода свободных и авто­локализованных экситонов [11] полученный результат однозначно отвергает экситонный механизм возбуждения ионов эрбия и показывает, что возбуждение КЛ Er3+ в кристаллах Er:Y3Al5O12, Er:YAlO3, Er:BaY2F8 связано с захватом иона­ми Er3+ наведенных электронным пучком горячих носителей зарядов. Та­ким образом, механизм возбуждения ионов Er3+ в кристаллах при импульсном электронном облучении обусловлен последовательным захватом ионами Er3+ дырок валентной зоны и электронов зоны проводимости по реакции:

Er3++ h Er4+ + e (Er3+)* Er3++ hEr3+ (1)

Для подтверждения (1) исследована кинетика катодолюминесценции крис­таллов Er:BaY2F8. Время затухания начального наиболее интенсивного экспоненциального участка совпадает с экспоненциальным затуханием ФЛ Er3+ при селективном (внутрицентрововом) облучении кристаллов Er:BaY2F8 импуль­сами мощной ксеноновой лампы. Это не противоречит тому, что излучательные электронные переходы в ионах Er3+ происходят в результате последовательного захвата ионами эрбия горячих дырок и электронов. Временные компоненты более протя­женных, не экспоненциальных “хво­стов”, по-видимому, обусловлены ло­кализацией на Er3+ электронов зоны проводимости, “медленно” высвобождаю­щихся из мелких ловушек. В кристаллах Er:BaY2F8 (0,05 вес. % Er3+) время за­тухания интенсивности линии катодолюминесценции Er3+ при 550 нм со­ставляет 45 мкс, при 560 нм – 22 мкс (Т = 300 К).

В кристаллах Er:BaY2F8 исследован процесс разгорания катодолюминес­ценции примесных ионов. К примеру, из рис. 2 видно, что разгорание катодо­люминесценции Er3+ линий на 560 нм при 300 К состоит из двух времен­ных компонентов: < 10 нс и 300 нс. По временной компоненте (< 10 нс) в ки­нетике разгорания КЛ на 560 нм и в соответствии со схемой возбужденных энергетических уровней Er3+ (рис.1) очевидно, что заселение электронами уровня 2H9/2, происходит за время < 10 нс в результате последовательного за­хвата горячих дырок и электронов эрбием по реакции (1).

Аномально высокий выход ( 3 %) КЛ примеси Er сложных окси­дов и фторидов по отношению к концентрации Er (в Er:BaY2F8 0,05.вес.% Er) в соответствии с формулой [15] показывает что, значе­ние а (сечение взаимодействия горячих дырок и электронов с примес­ными ионами), превышает (сечение взаимодействия горячих дырок и элек­тронов с ионами собственного вещества), более чем на два порядка. В этом случае в указанных кристаллах горячие электроны эффективно передают энергию (W*) примесным дефектам Er, находящихся в узлах регулярной ре­шетки. Это возможно если функция средней скорости электронов становится четной [15]: pi = p(Wo - W*)pi, то есть нарушается принцип Блоха. Это означает, что в окрестности примесных дефектов Er потенциал U*, как функция от (r+a) нерегулярен: . Для подтверждения рассмот­рена электронная структура ионов эрбия и собственного вещества. Известно, что ион Er3+ встраивается в структуру BaY2F8 на место иттрия (Er3+ (5p6) заме­щает Y3+ (4p6)) [5]. При этом в матрице кристалла BaY2F8 происходит наруше­ние регулярной структуры монокристалла.

Таким образом, аномально высокий выход КЛ Er+3 ( 3 %) в видимом и ИК диапазонах спектра при электронном облучении кристаллов Er:BaY2F8, Er:YAlO3, Er:YLiF4, Er:Y3Al5O12 обусловлен эффективным взаимодействием го­рячих носителей заряда с примесными дефектами Er+3, в окрестности которых имеет место нарушение регулярного внутрикристаллического поля.

В кристаллах Er:BaY2F8 (0,5 вес. % Er3+) при измерении () линии Er3+ на 560 нм при плотности тока 1 нс-пучка электронов j > 0,5 кА/см2 обна­ружено резкое изменение кинетических параметров КЛ (рис. 3).



Pages:   || 2 |
 

Похожие работы:







 
© 2013 www.dislib.ru - «Авторефераты диссертаций - бесплатно»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.