авторефераты диссертаций БЕСПЛАТНАЯ РОССИЙСКАЯ БИБЛИОТЕКА - WWW.DISLIB.RU

АВТОРЕФЕРАТЫ, ДИССЕРТАЦИИ, МОНОГРАФИИ, НАУЧНЫЕ СТАТЬИ, КНИГИ

 
<< ГЛАВНАЯ
АГРОИНЖЕНЕРИЯ
АСТРОНОМИЯ
БЕЗОПАСНОСТЬ
БИОЛОГИЯ
ЗЕМЛЯ
ИНФОРМАТИКА
ИСКУССТВОВЕДЕНИЕ
ИСТОРИЯ
КУЛЬТУРОЛОГИЯ
МАШИНОСТРОЕНИЕ
МЕДИЦИНА
МЕТАЛЛУРГИЯ
МЕХАНИКА
ПЕДАГОГИКА
ПОЛИТИКА
ПРИБОРОСТРОЕНИЕ
ПРОДОВОЛЬСТВИЕ
ПСИХОЛОГИЯ
РАДИОТЕХНИКА
СЕЛЬСКОЕ ХОЗЯЙСТВО
СОЦИОЛОГИЯ
СТРОИТЕЛЬСТВО
ТЕХНИЧЕСКИЕ НАУКИ
ТРАНСПОРТ
ФАРМАЦЕВТИКА
ФИЗИКА
ФИЗИОЛОГИЯ
ФИЛОЛОГИЯ
ФИЛОСОФИЯ
ХИМИЯ
ЭКОНОМИКА
ЭЛЕКТРОТЕХНИКА
ЭНЕРГЕТИКА
ЮРИСПРУДЕНЦИЯ
ЯЗЫКОЗНАНИЕ
РАЗНОЕ
КОНТАКТЫ

Pages:   || 2 | 3 |

Энергетическая структура и свойства сильно коррелированных электронных систем купратов и манганитов

-- [ Страница 1 ] --

На правах рукописи

Гавричков Владимир Александрович

Энергетическая структура и свойства сильно коррелированных электронных систем купратов и манганитов

01.04.07 – физика конденсированного состояния

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени

доктора физико-математических наук

Красноярск – 2011

Работа выполнена в Учреждении Российской Академии Наук Институте Физики им. Л.В.Киренского СО РАН

Научный консультант: д.ф.-м.н. Овчинников С.Г.

Официальные оппоненты:

академик РАН, профессор Садовский М.В.

доктор физ.-мат. наук, Тапилин В.М.

доктор физ.-мат. наук, профессор Вальков В.В.

Ведущая организация: Физический институт им. П.Н. Лебедева РАН

Защита состоится “_____” _______________ 2012 г. в _____ часов на заседании диссертационного совета Д 003.055.02 при Институте физики им. Л. В. Киренского СО РАН, расположенного по адресу 660036, Красноярск, Академгородок, 50, стр.38. С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института физики им. Л.В. Киренского СО РАН.

Автореферат разослан “____” ________________ 2011 г.

Ученый секретарь

Диссертационного совета

д.ф.-м.н Втюрин А.Н.

Общая характеристика работы.

Актуальность работы.

Одна из самой привлекательных особенностей физики конденсированного состояния – способность объяснять и даже предсказывать свойства материалов, которые составляют наше непосредственное окружение. Существенный прорыв в этом направлении был сделан в середине 60-тых, когда Хоэнберг, Кон и Шем сформулировали теорию функционала плотности (DFT). Поскольку DFT, имеющий дело с электронной плотностью в формулировке Хоэнберга-Кона или с и одночастичными волновыми функциями в формулировке Кона-Шема (N-частичным уравнением Шредингера для специфического атомного окружения), эту теорию относят к первопринципным или ab-initio типам теоретических исследований. Вместе с приближением локальной плотности (LDA) или обобщенным градиентным приближением (GGA) для первоначально неизвестной величины энергии обменной корреляции, DFT обеспечивает количественное описание энергии основного состояния и зонной структура различных атомов, молекул, и металлов (см. например [1]).

Несмотря на успехи DFT подхода в исследовании твердых тел, основу которых составляют s и p атомы, LDA оказался не в состоянии описать переход металл-диэлектрик (ПМД) в окислах переходных металлов с частично заполненной 3d-оболочкой. Наиболее известная неудача состоит в том, что в рамках LDA подхода недопированный купрат должен проявлять металлические свойства, тогда как на самом деле это - диэлектрик. Суть проблемы – наличие неэкранированного локального кулоновского взаимодействия (хаббардовское отталкивание) [2]. С точки зрения теории среднего поля, если хаббардовское отталкивание U много больше, чем ширина зоны W в однозонной электронной системе, последняя расщепляется на две хаббардовские подзоны разделенные энергетической щелью порядка U. Спектральный вес квазичастиц перераспределяется между этими подзонами. В случае половинного заполнения, когда число частиц равняется числу состояний, уровень Ферми - в щели, и система - диэлектрик. В мультиорбитальной системе, наряду с хаббардовским отталкиванием имеются также локальные взаимодействия, подобные обмену Хунда JН и межорбитальному отталкиванию V, обеспечивая богатый набор физических свойств реальных материалов. Как открытие хаббардовской щели, так и превалирующая роль локальных взаимодействий в окрестности половинного заполнения остаются за рамками возможностей LDA и GGA приближений.



Существуют несколько обобщений LDA, которые включают или просто моделирует эффекты локальных взаимодействий. Это LDA+U [3] и SIC-LSDA (self-interaction corrected local spin density approximation) [4]. Оба метода рассматривают локальные взаимодействия в приближении Хартри-Фока и приводят к антиферромагнитному диэлектрику в качестве основного состояния для в противоположность к LDA расчетам, однако природа диэлектрической щели указана неправильно. Как в LDA+U, так и в SIC-LSDA щель формируется в виде расщепления одноэлектронных состояний, благодаря спиновой или орбитальной поляризации материала в целом. Поэтому, в этих расчетах в парамагнитной фазе (ПМ) выше температуры Нееля (TN) La2CuO4 будет находится в металлическом состоянии, несмотря на наличие сильных электронных корреляций (СЭК) U>W. Имеется еще один существенный недостаток в ab initio расчетах, а именно, они игнорируют перераспределение спектральных весов между хаббардовскими подзонами. Этот эффект был уже включен в другой подход к вычислениям электронного спектра сильнокоррелированных систем - LDA+DMFT (LDA+dynamical mean field theory) [5-8]. Последний метод основывается на последовательной процедуре, где LDA зонная структура используется для того, чтобы вычислить значение собственно-энергетической части электрона в DMFT приближении. DMFT подход использует тот факт, что в пределе бесконечной размерности в модели Хаббарда, собственно-энергетическая часть не зависит от импульса [9-11]. Вычисленная частотная зависимость в пределе несет важную информацию о динамических корреляциях и мотт-хаббардовском переходе. С другой стороны, пространственные корреляции становятся критически важными в низкоразмерных системах, подобно слоистым ВТСП купратам. Именно поэтому правильная дисперсия и спектральная интенсивность для этих систем не могут быть получены в рамках LDA+DMFT подхода. Естественные обобщения этого метода LDA+cluster или cellular DMFT (CDMFT) [12-15], и SDFT (spectral density function theory) [16], обеспечивая зависимость собственно-энергетической части от импульса, таким образом, учитывают нелокальные корреляции.

Представленный в диссертации LDA+GTB метод – это не только один из подходов к изучению модели Хаббарда. С самого начала обобщенный метод сильной связи (GTB - generalized tight-binding method) был предложен [17], чтобы обобщить микроскопические зонные вычисления, с целью учесть СЭК при работе с диэлектриками Мотта-Хаббарда, к которым можно также отнести окислы переходных металлов. Подобно обычному методу сильной связи (tight-binding (TB-) method), мы стартуем с локальных электронных состояний (с соответствующими симметрией и химией, а также многоорбитальными эффектами), затем посредством Фурье-преобразования переходим в k-пространство и вычисляем зонную структуру. Из-за наличия СЭК мы не можем использовать одноэлектронные состояния, в качестве локальных фермионов в d-орбитальной системе, поэтому вводим понятие хаббардовской квазичастицы – возбуждения между многоэлектронными конфигурациями и , в отличие от обычного TB. Другими словами, GTB - сильно коррелированная версия TB метода.

Первые компьютерные коды были созданы и успешное приложение GTB расчетов было проделано для купратов в [18]. В первоначальной версии использовалась многозонная pd модель для La2CuO4 [19] с большим количеством эмпирических параметров в исходном гамильтониане. Для того чтобы избавиться от произвола в выборе параметров, объединенными усилиями исследовательских групп из г.Красноярска и г.Екатеринбурга был разработан гибридный LDA+GTB метод [20]. В последствие, подобные идеи использовались, с целью изучения электронной структуры манганитов La1-xMxMnO3 (M=Sr,Ca,Ba) [21] и кобальтитов LaCoO3 [22]. LDA+GTB можно рассматривать как прямое развитие атомного хаббардовского подхода [2] на реальные материалы, такие как окислы 3d-металлов. В идейном и математическом плане GTB – это специфическая версия кластерной теории возмущений в представлении X-операторов Хаббарда [23].

Таким образом, в случае магнитоупорядоченных оксидов 3d-металлов, где пространственные корреляции и сильные электронные корреляции играют важную роль в физике основного состояния, теоретическое исследование электронной структуры представляет на сегодняшний день актуальную, увлекательную задачу, далекую от своего окончательного решения. С точки зрения практических приложений это также весьма насущная задача, направленная на выяснение физических механизмов высокотемпературной сверхпроводимости (ВТСП) в купратах и колоссального магнитосопротивления (КМС) в манганитах.

Цель диссертационной работы

1. Разработка теоретического подхода - обобщенного метода сильной связи и его первопринципного варианта LDA+GTB к исследованию электронной структуры оксидов переходных элементов, с учетом СЭК;

2. Систематическое исследование электронной структуры и свойств наиболее актуальных оксидов переходных элементов: ВТСП купратов и манганитов с эффектом колоссального магнитосопротивления в рамках LDA+GTB метода.

Научная новизна результатов представленных в диссертации:

В работах, посвященных исследованию заявленных целей диссертации, впервые:

1. Развит многоэлектронный метод LDA+GTB для расчета электронной структуры систем с СЭК.

2. Исследованы механизмы формирования диэлектрического состояния в недопированных и допированных случаях.

3. Рассчитаны электронные структуры и фотоэмиссионные спектры ARPES недопированных и купратов.

4. Показано изменение закона дисперсии на потолке валентной зоны при одноосной деформации октаэдра.

5. Вычислен параметр обменного взаимодействия в , с учетом всех возбужденных состояний в двухчастичном секторе гильбертова пространства элементарной ячейке.

6. Показано существование внутрищелевых состояний магнитной природы при допировании купратов n- и p-типа. Пиннинг химпотенциала на этих состояниях может приводить к зарядовой неустойчивости.

7. Рассмотрены одноэлектронный и многоэлектронный механизмы концентрационной зависимости зонной структуры при допировании.

8. Расчет электронной структуры показал диэлектрическое состояние как в АФМ, так и ПМ фазах.

9. Получено полуметаллическое состояние со 100%-ой поляризацией спинов для допированных манганитов p-типа.

10. Показано, что при ФМ-ПМ переходе зона носителей сужается в два раза сильнее, чем в известном механизме двойного обмена.

11. Рассчитаны зонная структура и спектры ARPES для допированных манганитов p-типа.

12. Найдены различия в природе отрицательного магнисопротивления допированных манганитов и халькогенидных шпинелей хрома.

Научная и практическая значимость работы.

В практическом плане работа представляет интерес, так как последовательно, на интуитивно понятном языке, вскрывает природу квазичастиц в значимых для оксидной электроники и спинтроники материалах, стимулирует дальнейшие теоретические и экспериментальные исследования в этом направлении.

Достоверность полученных в диссертационной работе результатов обеспечивается применением методов, широко апробированных для сильно-коррелированных систем (представление X-операторов, нуль-петлевое приближение Хаббард-I, и др.), обоснованным расчетом параметров гамильтониана c помощью LDA вычислений, а также приближений в заданных областях параметров. В вычислениях учтены структурный мотив исследуемых материалов, химическая и физическая специфика содержащихся в них элементов, а именно спиновые и орбитальные многоэлектронные конфигурации соответствующих ионов. В качестве основной исходной идеи, характеризующей область применения развитого подхода, фигурирует простая возможность наблюдения одноионных dd-переходов c соответствующими правилами запрета по четности и спину, в окне прозрачности исследуемых материалов – оксидов переходных металлов.

На защиту выносятся следующие основные результаты и положения:

1. Процедура построения нового теоретического подхода - обобщенного метода сильной связи и его первопринципного варианта LDA+GTB к исследованию электронной структуры оксидов переходных элементов, с учетом СЭК;





2. Систематическое исследование электронной структуры наиболее актуальных оксидов переходных элементов: ВТСП купратов и КМС манганитов в рамках LDA+GTB метода.

Апробация работы. Различные разделы этой работы были неоднократно представлены и обсуждались в течение нескольких лет (с 1998г. по 2011г.) на основных профильных отечественных и зарубежных конференциях: Коуровка, ESTMAG, ФПС, ОКНО, MISM, SCES, ICM, ICTP и др., а также опубликованы в научных изданиях: Письма в ЖЭТФ, ЖЭТФ, УФН, ФТТ, Phys.Rev.B, JMMM, Springer sreries: Solid State Sciences и др. Работа докладывалась на семинарах: ИФ им. Л.В. Киренского СО РАН, ФИ им.П.Н. Лебедева АН и ИФП им. П.Л. Капицы РАН. Число публикаций по теме диссертации: 32

Личный вклад автора

Разработана и реализована современная версия GTB метода и его первопринципной модификации LDA+GTB. Проведены расчеты электронной структуры недопированных и слабодопированных купратов и манганитов.

Соответствие диссертации научной специальности

Диссертация соответствует специальности 01.04.07 – Физика конденсированного состояния. Представленные в ней результаты соответствуют: п.1 «Теоретическое и экспериментальное изучение физической природы свойств металлов и их сплавов, неорганических и органических соединений, диэлектриков и в том числе материалов световодов как в твердом, так и в аморфном состоянии в зависимости от их химического, изотопного состава, температуры и давления»; п.4 «Теоретическое и экспериментальное исследование воздействия различных видов излучений, высокотемпературной плазмы на природу изменений физических свойств конденсированных веществ»; п.5 «Разработка математических моделей построения фазовых диаграмм состояния и прогнозирование изменения физических свойств конденсированных веществ в зависимости от внешних условий их нахождения» Паспорта специальности.

Структура и объем диссертации.

Настоящая диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения, списка цитируемой литературы и одного приложения. Работа включает в себя 332 страницы машинописного текста, с иллюстрациями и цитированной литературой.

Содержание работы

Во-введении обоснована актуальность выбора темы, сформулирована цель диссертационной работы. Здесь же описана структура диссертационной работы.

В первой главе проведен краткий обзор LDA+U и LDA+DMFT основных гибридных методов расчета электронной структуры CЭК материалов. Отмечены основные достоинства и недостатки этих подходов.

При известных достоинствах ab initio подхода и быстром численном алгоритме, в расчетах LDA+U с кулоновским взаимодействием используется расцепление его операторной структуры, соответствующее приближению Хартри-Фока, которое не может рассматриваться в качестве удовлетворительного, так как не воспроизводит основные особенности электронного спектра в материалах с СЭК. Более обоснованной выглядит LDA+DMFT схема расчета, в которой, однако, в силу специфики основного приближения, отсутствует учет пространственных флуктуаций и что ограничивает область применения таких расчетов, в частности, для квазидвумерных структур ВТСП купратов. В заключительном третьем разделе этой главы приведен обзор исследований электронной структуры материалов с СЭК, использующих кластерный подход и многочастичное представление с алгеброй X-операторов Хаббарда.

Во-второй главе излагается LDA+GTB подход к расчету электронной структуры СЭК материалов. Основной исходной точкой зрения для нашего подхода является наличие в оксидах переходных элементов орбитальных и спиновых степеней свобод (схема Рассел-Саундерса), что можно непосредственно контролировать, наблюдая спектр внутриионных dd-переходов с правилами отбора по спину и четности. На этом пути оказывается полезным представление Челлена-Лемана для одночастичной функции Грина (ФГ) (см.например [24]), где последняя может быть выражена через матричные элементы одноэлектронных операторов в базисе из собственных векторов гамильтониана H. Согласно [24] одночастичная ФГ может быть записана как

(1)

где квазичастичные энергии:

(2)

а спектральный вес равен:

(3)

Здесь это m-ое собственное состояние системы N электронов, . Формально определение (1) может рассматриваться как сумма по различным квазичастицам с индексом m. Индекс m нумерует квазичастицы с электрическим зарядом e, энергией , и спектральным весом Am(Bm). По сути, электрон представлен суперпозицией квазичастиц с зарядом е, некоторой энергией и спектральным весом. Понятно, что без указания на природу собственных состояний это представление практически бесполезно. Полезной подсказкой к происхождению базиса из собственных векторов |m,N гамильтониана H являются оптические исследования фторидов, хлоридов и оксидов переходных элементов [25-26], в окне прозрачности которых можно наблюдать спектр dd-переходов с соответствующими правилами отбора.

В GTB подходе структура ФГ имеет вид аналогичный (1), а функции |n,Ne относятся к элементарной ячейке (ЭЯ) с различным Ne числом частиц в нем. Величиной аналогичной хаббардовскому отталкиванию в ЭЯ является величина . Все межъячеечные взаимодействия учитываются по теории возмущения. Малый параметр - отношение величин эффективного переноса и . В отличие от модели Хаббарда, величина малого параметра зависит от природы квазичастицы и вида кристаллического потенциала. Как следствие, метод получается орбитально зависимым, потому что не для всех имеет место малый параметр, и образуются хаббардовские квазичастицы. В этой главе приведен также гамильтониан метода, записанный с использованием базиса функций Ваннье (ФВ) и представления одноэлектронных операторов через операторы Хаббарда :

, (4)

действующих в пространстве многочастичных состояний . Причем ФВ строятся из p и d орбиталей раздельно, так как локальное кулоновское взаимодействие для этих орбиталей различно. Дан вывод основных уравнений для дисперсии:

(5)

и спектральной интенсивности квазичастичных состояний:

(6)



Pages:   || 2 | 3 |
 

Похожие работы:










 
© 2013 www.dislib.ru - «Авторефераты диссертаций - бесплатно»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.