авторефераты диссертаций БЕСПЛАТНАЯ РОССИЙСКАЯ БИБЛИОТЕКА - WWW.DISLIB.RU

АВТОРЕФЕРАТЫ, ДИССЕРТАЦИИ, МОНОГРАФИИ, НАУЧНЫЕ СТАТЬИ, КНИГИ

 
<< ГЛАВНАЯ
АГРОИНЖЕНЕРИЯ
АСТРОНОМИЯ
БЕЗОПАСНОСТЬ
БИОЛОГИЯ
ЗЕМЛЯ
ИНФОРМАТИКА
ИСКУССТВОВЕДЕНИЕ
ИСТОРИЯ
КУЛЬТУРОЛОГИЯ
МАШИНОСТРОЕНИЕ
МЕДИЦИНА
МЕТАЛЛУРГИЯ
МЕХАНИКА
ПЕДАГОГИКА
ПОЛИТИКА
ПРИБОРОСТРОЕНИЕ
ПРОДОВОЛЬСТВИЕ
ПСИХОЛОГИЯ
РАДИОТЕХНИКА
СЕЛЬСКОЕ ХОЗЯЙСТВО
СОЦИОЛОГИЯ
СТРОИТЕЛЬСТВО
ТЕХНИЧЕСКИЕ НАУКИ
ТРАНСПОРТ
ФАРМАЦЕВТИКА
ФИЗИКА
ФИЗИОЛОГИЯ
ФИЛОЛОГИЯ
ФИЛОСОФИЯ
ХИМИЯ
ЭКОНОМИКА
ЭЛЕКТРОТЕХНИКА
ЭНЕРГЕТИКА
ЮРИСПРУДЕНЦИЯ
ЯЗЫКОЗНАНИЕ
РАЗНОЕ
КОНТАКТЫ

Pages:   || 2 | 3 |

научно - технологическое РАЗВИТИЕ ПРОИЗВОДСТВА РАДИОНУКЛИДА МЕДИЦИНСКОГО НАЗНАЧЕНИЯ 99Мо И МОЛИБДЕН-ТЕХНЕЦИЕВЫХ ГЕНЕРАТОРОВ С ПОМОЩЬЮ ИССЛЕДОВАТЕЛЬСКОГО РЕАКТОРА

-- [ Страница 1 ] --

На правах рукописи

Кочнов Олег Юрьевич

научно - технологическое

РАЗВИТИЕ ПРОИЗВОДСТВА РАДИОНУКЛИДА МЕДИЦИНСКОГО НАЗНАЧЕНИЯ 99Мо И МОЛИБДЕН-ТЕХНЕЦИЕВЫХ ГЕНЕРАТОРОВ С ПОМОЩЬЮ ИССЛЕДОВАТЕЛЬСКОГО РЕАКТОРА ВВР-Ц

Специальность 05.14.03

«Ядерные энергетические установки, включая проектирование, эксплуатацию и вывод из эксплуатации»

Автореферат диссертации на соискание ученой степени

доктора технических наук

Москва - 2011

Работа выполнена в Федеральном государственном унитарном предприятии «Научно-исследовательский физико-химический институт им. Л.Я. Карпова»

Официальные оппоненты
Доктор технических наук, профессор Грачев Алексей Фролович
Доктор технических наук - Иванов Валентин Борисович
Доктор физико-математических наук Чувилин Дмитрий Юрьевич

Ведущая организация: Открытое акционерное общество

«Государственный научный центр - Научно-исследовательский институт атомных реакторов», г. Димитровград.

Защита состоится «__» ___________ 2012 г. на заседании диссертационного совета Д 520.009.06 при Российском Национальном Центре «Курчатовский институт», 123182, г. Москва, пл. Курчатова 1.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Российского Национального Центра «Курчатовский институт».

Автореферат разослан «___» ___________ 2012 г.

Учёный секретарь диссертационного совета Доктор технических наук, профессор Мадеев Виктор Георгиевич

Общая характеристика работы

Актуальность работы. Актуальной проблемой современного общества является создание новых технологий получения препаратов для диагностики и лечения таких социально значимых заболеваний, как онкологические и сердечно-сосудистые.

Для ранней диагностики и терапии заболеваний различных органов человека широкое применение нашли в ядерной медицине радионуклиды, в виде радиофармацевтических препаратов (РФП). Радиофармацевтическим препаратом является химическое соединение, содержащее в своей молекуле определенный радиоактивный нуклид и вещество, разрешенное для введения в организм человека с диагностической или лечебной целью.

В связи с интенсивным развитием в стране методов диагностики и лечения на основе ядерной медицины, развитие производства 99Мо и молибден-технециевых генераторов для отечественных медицинских центров представляет собой важную народно-хозяйственную задачу. Поэтому диссертационная работа, направленная на решения этой важной народнохозяйственной задачи и посвященная научно-технологическим аспектам развития производства Мо-99 и молибден-технециевых генераторов, является актуальной.



Цель работы - разработка научно-технологических основ и практическая реализация расширения наработки радионуклидов медицинского назначения 99Мо на реакторе ВВР-ц и производства молибден-технециевых генераторов.

Для достижения цели автор решал следующие задачи:

  • Разработка мер и обоснование возможности увеличения наработки 99Мо и повышения безопасности и информативности этой наработки на реакторе ВВР-ц;
  • Разработка усовершенствованного облучательного устройства и мишени для наработки 99Мо;
  • Разработка нового типа молибден-технециевого генератора, а также линии по автоматизированной зарядке генераторов;
  • Разработка технологии переработки урансодержащих отходов;
  • Предложения по модернизации существующего реактора ВВР-ц с заменой на ИВВ.10 М, а также использование для производства 99Мо растворного реактора.

Научная новизна результатов работы заключается в следующем:

  • Разработаны новые научно-технологические решения по развитию производства осколочного 99Мо на реакторе ВВР-ц;
  • Впервые экспериментально подтверждена возможность увеличения на порядок производительности 99Мо;
  • Разработаны новые усовершенствованные конструкции облучательного устройства и мишени с ураносодержащим материалом для производства 99Мо;
  • Разработан новый тип молибден-технециего генератора ГТ-4К;
  • Разработана технология автоматизированной зарядки генераторов, удовлетворяющая международным требованиям GMP;
  • Впервые в стране разработана технология переработки ураносодержащих отходов с целью повторного использования выделенного урана в цикле для наработки 99Мо;
  • В качестве дальнейшего развития производства 99Мо реактора ВВР-ц сформулированы предложения для разработки нового типа исследовательского ядерного реактора ИВВ.10 М, специализированного для наработки радионуклидов, и для создания растворного реактора типа «Аргус».

Практическая значимость работы:

    1. Реализованы меры, обеспечившие увеличение наработки на реакторе ВВР-ц изотопа 99Мо медицинского назначения.
    2. Внедрены в практику наработки 99Мо новые конструкции облучательного устройства и мишени.
    3. Создано производство молибден-технециевых генераторов с улучшенными характеристиками и налажены поставки их в отечественные медицинские центры.
    4. Создана технологическая линия автоматизированной зарядки молибден-технециевых генераторов, удовлетворяющая международным требованиям GMP.
    5. Внедрена технология переработки урансодержащих отходов с целью повторного вовлечения урана в цикл наработки 99Мо.
    6. Разработан проект реактора ИВВ.10М, как вариант дальнейшей реконструкции действующего реактора ВВР-ц для увеличения наработки 99Мо.

Основные положения, выносимые на защиту:

  1. Обоснование возможности увеличения производства радионуклида 99Мо на исследовательском ядерном реакторе ВВР-ц.
  2. Конструкции усовершенствованного облучательного устройства и мишени для производства 99Мо.
  3. Конструкция усовершенствованного генератора ГТ-4К.
  4. Технология автоматизированной зарядки молибден-технециевых генераторов, удовлетворяющая требованиям GMP.
  5. Технология переработки урансодержащих отходов с целью повторного вовлечения в цикл переработанного урана.
  6. Предложения по созданию исследовательского ядерного реактора ИВВ.10 М, как наработчика радионуклидов.

Достоверность полученных результатов.

Достоверность результатов по обеспечению эффективности и безопасности процесса наработки 99Мо подтверждена длительной и безопасной эксплуатацией реактора ВВР-ц и многолетней практикой производства и поставки молибдена в отечественные медицинские центры. Качество производимого 99Мо и молибден-технециевых генераторов подтверждено сертификатом качества.

Апробация работы. Материалы диссертации докладывались на международных конференциях:

  1. Emergency Shutdown of WWR-c Reactor after 40 Years of Operation // NATO Advanced Research Workshop, Russia Obninsk Institute of Nuclear Power Engineering, 2004.
  2. Production 99Mo in the branch of federal state unitary enterprise “Karpov Institute of Physical Chemistry”//Workshop on 99Mo production using low enriched uranium, Australia Sydney, 2007.
  3. Production of fission 99Mo with closed uranium cycle // 7th International Conference of Isotopes, Moscow, 2011.
  4. Prospects for the Development of Mo-99 Production Consistent with WWR-c Reactor Modernization at the Branch of FSUE “Karpov Institute of Physical Chemistry” //International Conference on Research Reactors, IAEA, Morocco, 2011.

и отечественных конференциях:

  1. «Исследовательский ядерный реактор ВВР-ц Филиала «НИФХИ им. Л.Я. Карпова». Эксплуатация, реконструкция, перспективы».
  2. Международная научно-техническая конференция «Исследовательские реакторы в XXI веке», Москва, 2006 г.
  3. «Особенности теплогидравлики исследовательских реакторов водо-водяного типа» Х международная конференция «Безопасность АЭС и подготовка кадров», Обнинск, 2007 г.
  4. «Исследовательский ядерный реактор ВВР-ц Филиала «НИФХИ им. Л.Я. Карпова». Эксплуатация, реконструкция, перспективы» Международная научно-техническая конференция «Исследовательские реакторы в XXI веке», Москва, 2006 г.
  5. Организация во ФНИФХИ современного технологического участка по производству генераторов технеция-99м нового поколения с обеспечением международной системы контроля качества медицинской продукции GMP Международный форум «Атомэкспо-2011», Москва, 2011.
  6. О ресурсе основного оборудования ВВР-ц XIII Российское совещание «Безопасность исследовательских ядерных установок», Димитровград-2011 г. и др.

Публикации. По материалам диссертации опубликовано 43 статьи, в том числе 16,- в рецензируемых научных журналах и изданиях. Получен 1 патент на промышленный образец.

Личный вклад автора. Автором совместно со специалистами филиала НИФХИ разработана технология выделения 99Мо из облученной урановой мишени, технология переработки урансодержащих отходов, разработаны конструкции молибден-технециевых генераторов, а также технология автоматизированной зарядки генераторов. При этом автор являлся руководителем работ по созданию новой конструкции генератора и по разработке технологии переработки урансодержащих отходов, а также по созданию автоматизированной линии зарядки генераторов.

Автором лично:

  • Обоснована возможность увеличения производства 99Мо на комплексе с исследовательским реактором ВВР-ц;
  • Разработаны и внедрены технические предложения, обеспечивающие повышение безопасности процесса наработки 99Мо на реакторе ВВР-ц;
  • Предложены различные перспективные конструкции облучательных устройств и мишеней для производства 99Мо;
  • Разработан программный код для прогнозирования наработки радионуклида 99Мо при нормальной эксплуатации, а также после внеплановых остановов реактора ВВР-ц;
  • Разработан комплекс информационной поддержки оператора реактора, повышающий безопасную эксплуатацию реакторной установки;
  • Предложена концепция нового реактора ИВВ 10.М для наработки радионуклидов в качестве дальнейшего развития возможностей реактора ВВР-ц.

Объем и структура диссертации.

Работа состоит из введения, десяти глав, заключения, списка литературы из 166 наименований, изложена на 190 страницах, содержит 93 рисунка и 30 таблиц.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обосновывается актуальность работы, сформулированы ее цель, новизна и практическая значимость, а также указан личный вклад автора в работу.

Интенсивное развитие в России методов диагностики и лечения с помощью радиоактивных изотопов потребовало развития их производства в стране. Длительное время основными производителями 99Мо и генераторов на его основе в России были ФЭИ и филиал НИФХИ им. Л.Я.Карпова в г. Обнинске, которые полностью обеспечивали потребности отечественной медицины в этом изотопе. Однако после закрытия в ФЭИ реактора-наработчика (реактор АМ) 99Мо возникла потребность увеличения наработки этого изотопа на реакторе ВВР-ц в филиале НИФХИ им Л.Я.Карпова для удовлетворения потребностей отечественной медицины. Кроме того, в связи с несостоявшимся пуском в Канаде 2-х реакторов-наработчиков 99Мо, в мире возник огромный дефицит этого изотопа. Поэтому задача увеличения производства 99Мо и генераторов на их основе с одновременным улучшением их характеристик является важной народно-хозяйственной задачей. Решение этой задачи связано с выполнением комплекса научно-исследовательских и технологических работ. Исходя из этого, настоящая работа, посвященная решению этой важной народно-хозяйственной задачи, является актуальной.

В первой главе дается обзор состояния реакторной базы в мире для наработки 99Мо.

Мировой рынок наработки молибдена поделен, в основном, между четырьмя основными производителями:

  • MDS Nordion (облучение в тяжеловодном реакторе NRU (Канада)) 40%;
  • Mallinckrodt (облучение в реакторе HFR, Петтен, Голландия) 25%;
  • IRE (Институт радиоактивных элементов), облучение в реакторе BR2 (Бельгия) 15%;
  • NTP (Nuclear Technology Product), облучение в реакторе SAFARI-1 (Южная Африка) 20%.

Текущий мировой спрос на 99Mo составляет около 12.000 Ки (на 6-ой день после облучения) в неделю (данные 2009 г). Чтобы обеспечить такой спрос, с учетом периода полураспада 99Мо равным 66 часов, нужно облучить достаточное количество мишеней с 235U и получить еженедельно около 77,000 Ки 99Mo на момент окончания облучения.





В России в настоящее время 99Мо из 98Мо активационным способом производят на ЛАЭС (облучение мишеней), а в ПИЯФ (г. Гатчина) производят выделение 99Мо. Кроме того, в ПИЯФе на имеющемся реакторе ВВР-М, производится также облучение мишеней с 98Мо для поучения 99Мо. В НИИЯФ РАН (г. Томск) на реакторе ИРТ-Т также производят 99Мо активационным способом. В НИИАР (г. Димитровград) на реакторах СМ-3 и РБТ-10 в 2011 намечено производство 99Мо осколочным способом по технологии фирмы ITD (Германия). Также на ПО «Маяк» (г. Озерск) начато производство 99Мо осколочным способом по разработанной собственной технологии. На реакторе ВВР-см (Узбекистан) производят 99Мо активационным способом из обогащенного 98Мо.

Во второй главе описаны реакторные способы получения 99Мо.

Существуют различные способы получения 99Мо. Некоторые из них получили широкое распространение при промышленном производстве. Другие находятся в стадии исследования с целью увеличения наработки 99Мо в коммерческих масштабах.

Гетерогенный вариант

- Мишень с 235U. Основные мировые производители, в том числе и филиал ФГУП «НИФХИ им. Л.Я. Карпова», нарабатывают 99Мо с использованием урановой мишени [36]. Облучение происходит в экспериментальном канале реактора с индивидуальным принудительным охлаждением. После облучения мишени реакторными нейтронами производится радиохимическое выделение 99Мо из смеси осколков деления в условиях горячей камеры [41].

- Ампула с расплавом фторида урана. В Курчатовском институте разрабатывается способ получения 99Mo с использованием жидкосолевой урановой мишени состава 66 LiF–33,9 BeF2–0,1UF4 (вес.%). В основу нового метода получения осколочных радиоизотопов положен эффект летучести МоF6 (т.кип. 37°) и благородных газов 89Kr 133Xe.

Гомогенный вариант

Растворный ядерный реактор. Растворный тип реактора позволяет использовать всю активную зону в наработке радионуклидов и селективного их извлечения из топливного раствора.

Нейтронно-активационный способ

В некоторых случаях для получения 99Mo используют активационный способ. Мишень из 98Mo (содержание 98Mo, в природной смеси - 24,13 %) облучают нейтронами. Внимание экспериментаторов к этому способу обусловлено малым количеством радиоактивных отходов. Однако, сечение деления 235U составляет около 600 барн, из этих 600 барн примерно 6,1 % (37 барн) приходится на образование 99Mo, а сечение реакции 98Mo (n, ) 99Mo составляет около 0,13 барн для тепловых нейтронов, т.е. почти в 300 раз меньше по сравнению с процессом деления.

Фото-активационный способ

Еще один подход для наработки 99Мо - это фотоделение 238U в мишенях из природного или обедненного урана. Для практической реализации этого способа нужна очень высокая интенсивность пучка гамма излучения, чтобы преодолеть примерно в 1000 меньшее сечение этой реакции по сравнению с делением 235U, для того, чтоб выходы 99Мо были идентичными.

В третьей главе представлен опыт эксплуатации реактора ВВР-ц [1, 2, 5].

Исследовательский ядерный реактор (ИЯР) ВВР-ц бассейнового типа [12, 6], гетерогенный, водо-водяной (рис. 3.1, 3.2). Теплоносителем в I-ом контуре, замедлителем и отражателем является дистиллированная вода. Реактор имеет двухконтурную систему охлаждения [13, 14]. Проектная мощность реактора – 15 МВт.

Создание исследовательского ядерного реактора ВВР-ц было предназначено для проведения следующих работ [14]:

  • исследований в области радиационной химии;
  • исследований в области физики твёрдого тела;
  • радиационной обработки материалов (полупроводников, приборов и устройств, топливных композиций и сборок) с производством опытно-промышленных партий радиационно обработанных материалов, в том числе ядерно-легированного кремния;
  • исследований в области радиационного материаловедения, нейтронно-активационного и нейтронно-структурного анализа;
  • проведения медико-биологических исследований.

Для наработки Мо-99 на реакторе ВВР-ц потребовалось выполнить комплекс работ, направленных на решение этой задачи.

Максимальная плотность потока тепловых нейтронов в центре активной зоны на мощности 15 МВт равна 1,031014 н/см2 с [7]. Расход теплоносителя через активную зону при загрузке в неё 70 ТВС, 9 каналов СУЗ и 6 вертикальных экспериментальных каналов [15, 16].

В четвертой главе представлено развитие производства 99Мо на исследовательском реакторе ВВР–ц.

  В филиале ФГУП «НИФХИ им. Л.Я. Карпова» производство радионуклида 99Мо начато с 1985 г. (см. Рис. 1). По общей активности производимого в России 99Мо диаграмма годовых поставок его в отечественные медицинские центры основными отечественными производителями (на 2010 г.) представлена на рис. 1. На рис. 2 представлено изменение еженедельной производительности 99Мо при совершенствовании процесса производства.

В настоящий момент производство 99Мо налажено в вертикальном экспериментальном канале с принудительным охлаждением теплоносителя ЭК 4-1. В конце 2008 г. установлен еще один дополнительный канал в яч. 8-1 активной зоны ВВР-ц, что позволило, начиная с 2009 г., увеличить в два раза наработку 99Мо [41]. В 2011 г. перешли на усовершенствованную мишень проточного типа, что позволило увеличить производство 99Мо более чем в два раза.

Рис. 1 Суммарная годовая активность 99Мо на день выпуска Рис. 2 Общая активность 99Мо на день выпуска


Pages:   || 2 | 3 |
 

Похожие работы:










 
© 2013 www.dislib.ru - «Авторефераты диссертаций - бесплатно»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.